国科大马家海团队: 对难降解刚果红污染物实现完全降解的新体系

文摘   2024-08-13 13:36   日本  

研究背景

二价铜离子活化过硫酸盐基的均相高级氧化体系可以有效降解许多有机污染物;但对刚果红等偶氮化合物效果不佳。另一方面,碳酸氢根广泛存在于天然水体中,可以和羟基自由基、硫酸根自由基等发生反应,往往会抑制高级氧化体系。

论文简介

近日,中国科学院大学马家海教授带领研究团队发现向铜活化的过硫酸盐体系中引入碳酸氢根,可以实现 PDS/Cu2+/HCO3体系对刚果红的完全降解。

引入碳酸氢根之后,体系中可以产生一价和三价铜离子;除过硫酸盐体系中常见的羟基和硫酸根自由基之外,电子顺磁共振实验还在体系中检测到烷基自由基的存在。基于实验结果,该工作提出:向 PDS/Cu2+ 体系中引入的 HCO3会转化成烷基自由基,而生成的烷基自由基可以促进不同价态铜离子的循环,从而强化了高级氧化技术,实现了难降解偶氮化合物的降解。

  • 图 1. (a) 不同体系中的电子顺磁共振信号,(b) 反应过程中不同时间的电子顺磁共振信号强度, (c) 加入甲醇后刚果红的降解率, (d) 加入叔丁醇后刚果红的降解率。

这些结果为进一步理解和完善均相高级氧化体系提供了新的见解。该成果以“Strongly enhanced persulfate activation by bicarbonate accelerated Cu(III)/Cu(I) redox cycles”(《碳酸氢根在过硫酸盐活化体系中加速 Cu(III)/Cu(I)循环》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Water Research & Technology 上,并入选为 inside front cover

论文信息

  • Strongly enhanced persulfate activation by bicarbonate accelerated Cu(III)/Cu(I) redox cycles

    Jun Zhang, Shenjun Wang, Yuhao Wu and Jiahai Ma*马家海,中国科学院大学)

    Environ. Sci.: Water Res. Technol., 2024, 10, 1785-1794
    https://doi.org/10.1039/D4EW00172A

部分作者

张俊 硕士研究生

中国科学院大学

本文第一作者,现为中国科学院大学化学科学学院硕士研究生,发表 Environ. Sci.: Water Res. Technol 一篇。






马家海 教授
中国科学院大学
本文通讯作者,中国科学院大学化学科学学院教授,博士生导师。长期从事高级氧化技术与环境水化学研究,在 Environ. Sci. Technol.、Water Res.、J. Hazard. Mater. 等期刊发表论文多篇。近来学术成果:(1)发现半胱氨酸分子这一类优越的芬顿类反应助催化剂,并阐明了独特的借助羟基自由基进行的-SH/-S-S-催化循环机理;并将均相高级氧化技术应用于水体微塑料的前处理。(2)建立了选择性还原天然有机质的方法,并首次定量了其氧化还原活性的羰基官能团。

期刊介绍

Innovation for sustainable water

rsc.li/es-water

Environ. Sci.: Water Res. Technol.

2-年影响因子*3.5
5-年影响因子*4.5
JCR 分区*Q2 水资源
Q2 环境科学
Q3 工程-环境
CiteScore 分8.6
中位一审周期52 


Environmental Science: Water Research & Technology 报道水研究领域的重大进展,所发表的高质量论文范围囊括基础科学、技术创新和管理实践,其中既包括与水科学相关的物理、化学、生物等方面的基础研究,也有侧重于水处理工程和水资源管理与供给方面的应用研究。该刊特别关注与水资源的可持续性相关的主题,以及有助于实现更安全、更稳定和更可靠的水资源供给的研究。同时,该刊也欢迎相关领域内的跨学科和多学科研究工作。

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* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

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