研究背景
光催化技术作为一种可持续的高级氧化工艺 (AOP)，催化剂可以利用光能产生各种自由基或光生载体（电子-空穴对），对一些有机污染物进行光催化降解。难降解有机物被完全分解为更小的分子物质，或直接矿化为 CO2 和 H2O，从而控制污染物浓度。
在光催化领域，金属有机骨架 (UiO-66) 具有稳定的晶格、不饱和金属位点、较大的孔径和表面积，LDHs（氢铝酸盐）或能进行阴离子交换的层状复合金属氢氧化物被作为优良的半导体材料。选择合适的材料进行复合并用于光催化降解 DCF 具备可行性。
论文简介
近日，哈尔滨工业大学任宏宇带领研究团队构建了具有高效可见光响应能力的金属有机骨架复合材料 UL3 并将其用于高效光降解双氯芬酸。
图 1. 不同条件下 DCF 在 UL3/DCF 系统中的降解效率。(a) UiO-66、 MgAl-LDH 掺杂比；(b) DCF 初始浓度；(c) UL3 投加量；(d) 光强度；(e) 温度；(f) pH 值。反应条件：100 mL UL3/DCF 系统，初始 pH 值 6.8。
图 2. UL3 的形态和光学特征。(a) SEM 图；(b) Zr 元素；(c) C 元素；(d) O 元素；(e) EDS 光谱；(f) Al 元素；(g) Mg 元素；(h) N 元素；(i) UiO-66、MgAl-LDHs 和 UL3 的 XRD 光谱；(j) UV-vis-DRS 光谱和 (k) UL3 的带宽。
淬灭实验证明 h+ 在 DCF 的光降解过程中起着主导作用。在 Na+、Mg2+、K+、Ca2+、CO32-、HCO3-、SO42-、NO3- 和自然界中常见的有机物腐植酸（HA）等物质出现的共存体系中, 它们对 DCF 的催化降解影响甚微。催化降解 DCF 很少受到环境中有机物共存的影响。体系中同时存在金属离子时，DCF 的去除率比对照组降低了 20%-30%，这可能与 DCF 与 UL3 表面的络合物发生光催化反应有关。有机物矿化的波动曲线拟合为 y=–0.0123x+6.4771×10-4x2。反应体系中的 Cl- 泄漏量小于 2 mg/L，这与 DCF 被水解为小分子有机物有关。虽然 UiO-66 不可避免地会发生光腐蚀，但 MgAl-LDH 的引入增强了 UL3 复合材料的坚固性。这些结果表明，这种材料具有出色的耐腐蚀性，有望在宽温度和高光强条件下抑制腐蚀的同时用于废水处理。
图 3. UL3 光催化剂的实际应用。UL3/DCF 系统中：(a) 不同共存离子对 DCF 去除率的影响；(b) DCF 矿化率；(c) Cl- 浓度；(d) UL3 的浸出离子浓度（Mg2+，Al3+，Zr4+）。
论文信息
Enhanced photocatalytic degradation of diclofenac by UiO-66/MgAl-LDH: excellent performances and mechanisms
Jia-Hang Wang#, Fanying Kong#, Bing-Feng Liu, Sheng-Nan Zhuo, Nan-Qi Ren, Hong-Yu Ren*
Environ. Sci.: Nano, 2024
https://doi.org/10.1039/D4EN00266K
作者简介
哈尔滨工业大学
相关期刊
rsc.li/es-nano
Environ. Sci.: Nano
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Environmental Science: Nano 全面报道具有环境用途的工程纳米材料的设计和应用研究，以及人工与天然纳米材料在生物和环境体系中的相互作用。发文范围包括但不限于：纳米材料在水、空气、土壤、食物和能源可持续性等领域的新应用；纳米材料在生物系统中的相互作用以及纳米毒理学研究；纳米尺度材料的环境宿命、反应性和转化；环境中的纳米尺度过程；可持续性纳米技术，包括纳米材料的合理设计、生命周期评价、风险／效益分析等。
Peter Vikesland
🇺🇸 弗吉尼亚理工大学
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