研究背景
论文简介
近日，山东大学宋超副教授和宫博博士带领研究团队采用实验和理论计算相结合的方法，对典型金属离子 Cu(II) 共存的饱和多孔介质中四环素(TC)的迁移进行了全面分析。具体而言，他们采用模拟实验和密度泛函理论 (DFT) 计算明确了 Cu(II) 对多孔介质中TC 迁移的影响，并通过量子化学和第一性原理计算揭示了 TC-Cu(II) 络合在 SiO2 表面 TC 迁移的机理。
研究结果表明，Cu(II) 能够显著抑制 TC 在石英砂中的迁移。通过密度泛函理论计算发现，TC 与 Cu(II) 表现出较强的络合倾向，可形成 3 种不同的络合物，这是抑制 TC 在石英砂柱中迁移的关键原因。在 TC-Cu 络合物中，电子在配体和铜之间发生了转移，导致与原始 TC 构型发生了较大变化。羟基化 SiO2 表面通过范德华力和静电吸引对 TC 表现出明显的吸附能力。而 TC-Cu 络合物的吸附能力明显增强。此外，络合物还可以在 SiO2 表面建立 Cu-O 配位键，从而提高吸附能。
Figure 1. (A) The effect of Cu(II) on TC transport at environmental concentrations. The initial concentration of TC: 0.5 μg/L; TC: Cu(II) molar ratios were: 10:1, 1:1, and 1:10; background solution: DI water; (B) The breakthrough curves of TC transport in saturated porous media in the presence of Cu(II). The initial concentration of TC: 10 mg/L. (C) The pH, the maximum penetration rate of TC and the retention capacity of saturated quartz sand column for TC in different groups. (D) The positions of the three pKa values of TC on the structure, and the species distribution curve at pH = 4 - 9 calculated using the Hyss program. (E) The zeta potential of quartz sand under different TC: Cu(II) molar ratios. Different letters indicated significant differences among the different groups at p<0.05 (according to a Tukey’s HSD test analysis).
Figure 2. Simulated adsorption of TC and TC-Cu complexes on SiO2 (001) surface. (A-D) Optimized structures, (E-H) electron density differences, and (I) adsorption energies (Eads).
该成果以 “Cu(ii) inhibited the transport of tetracycline in porous media: role of complexation”(《铜离子抑制四环素在多孔介质中迁移的作用机制》) 为题，发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Processes & Impacts 上。
论文信息
Cu(ii) inhibited the transport of tetracycline in porous media: role of complexation
Chang Xu, Bo Gong*（宫博，山东大学）, Shan Zhao, Xiao-Min Sun, Shu-Guang Wang, Chao Song*（宋超，山东大学）
Environ. Sci.: Processes Impacts, 2024, 26, 1417-1428
https://doi.org/10.1039/D4EM00210E
作者简介
山东大学
本文通讯作者，山东大学环境科学与工程学院博士后，主要研究方向为水环境中有机微污染物的迁移转化行为及其分子机制等。
相关期刊
rsc.li/espi
Environ. Sci.: Process. Impacts
| 2-年影响因子* | 4.3分 |
| 5-年影响因子* | 5分 |
| JCR 分区* | Q1 化学-分析 Q2 环境科学 |
| CiteScore 分† | 9.5分 |
| 中位一审周期‡ | 45 天 |
Environmental Science: Processes & Impacts 发表环境化学各领域（包括空气、水、土壤和沉积物等构成环境矩阵的要素）的高质量论文，特别是对人为造成的或天然存在的化学和微生物污染物的影响和环境宿命进行的研究，以及相关天然元素的循环过程以及相关的生物地球化学循环过程（例如碳循环、氮循环、富营养化、生物排放等）。该刊特别注重发表研究成果可被推广到其它体系中的重大贡献，尤其是对环境化学过程（例如化学或生物转化与输运）进行的表征研究，以及探究污染物对生态系统和人类健康的影响的工作。该刊也欢迎高影响力的现场研究，尤其是那些能确定发生基线或长期趋势、发现新的污染物或者可在分子水平上更好地认识环境体系的研究。此外，该刊也希望发表环境化学与可持续性主题交叉的论文，例如寿命循环评价、物质流分析、环境政策制定等。
Elsie Sunderland
🇺🇸 哈佛大学
|
|
Editorial board members
|
|
* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
† CiteScore 2023 by Elsevier
‡ 中位数，仅统计进入同行评审阶段的稿件
📧 RSCChina@rsc.org
↓↓↓
