研究背景
挥发性有机化合物 (VOCs) 严重威胁着生态环境和人类健康。因此，广泛的研究工作集中在开发有效的 VOCs 处理技术上。其中，光催化作为一种去除 VOCs 的化学方法，在处理 VOCs 方面显示出巨大的潜力。
然而，大多研究主要关注在光催化剂的改性方面，例如将宽带隙半导体材料的光谱响应由紫外光区域改性至可见光区域，但是，对于 VOCs 在光催化降解过程中是否会影响光催化剂对于光谱的利用尚不清楚，限制了针对特定 VOCs 高效的光催化降解。
文章简介
近日，北京师范大学敖志敏教授带领的研究团队采用实验与密度泛函理论 (DFT) 相结合的方法首次发现 VOCs 与宽带隙半导体催化剂之间存在相互耦合，并探究了这种相互耦合的机制，提供了 VOCs 耦合光催化剂并改变光谱利用范围并被选择性降解的证据，从而证实了宽带隙半导体催化剂在可见光下也能对 VOCs 进行降解。
Figure 1 可见光诱导的宽禁带半导体材料对 VOCs 降解的机理图。
该工作发现 TiO2（以及其它多种宽带隙半导体材料）在可见光下可以光催化降解多种 VOCs。采用密度泛函理论（DFT）计算表明 VOCs 吸附在宽带隙半导体表面后会在 VOCs 与催化剂的导带之间形成一个更窄的带隙，这种相互耦合产生的窄带系可以被可见光激发。通过使用原位紫外可见吸收光谱的实验表明宽带隙半导体材料在吸附 VOCs 后会在可见光区域有明显的光吸收增强的现象。因此，在该机制下对于 VOCs 的光催化降解路径是：VOCs 与光催化剂相互耦合产生窄带系 → 被可见光激发光电子从 VOCs 转移至光催化剂的导带 → 光电子与氧气形成活性氧 → 缺电子的 VOCs 被活性氧攻击导致被选择性降解。
该机制揭示了在光催化过程中催化剂和 VOCs 之间存在相互耦合，更新了 VOCs 在被光催化降解过程中的作用机理，为选择性光催化降解 VOCs 提供了理论依据。
该成果以“A new mechanism for visible light photocatalysis: Generation of intraband by adsorbed organic compounds with wide-bandgap semiconductors”(《一种宽带隙半导体材料与 VOCs 相互耦合的可见光催化新机制》)为题，发表在英国皇家化学会期刊 Environmental Science: Nano 上。
论文信息
A new mechanism for visible light photocatalysis: generation of intraband by adsorbed organic compounds with wide-bandgap semiconductors Teng Wang, Jiachun Cao, Juan Li, Juntian Li, Didi Li, Shaobin Wang, Zhimin Ao* （敖志敏，北京师范大学） Environ. Sci.: Nano, 2024, 11, 2415-2427
https://doi.org/10.1039/D4EN00151F
部分作者简介
本文共同第一作者，广东工业大学环境科学与工程学院 2020 级博士研究生，环境表界面团队成员，主要研究方向为 VOCs 的去除机理研究，导师为敖志敏教授。以第一作者身份在 Environmental Science: Nano、Journal of Materials Chemistry A 等高水平期刊发表论文 4 篇；以非第一作者身份在 Environmental Science & Technology 等期刊发表论文 4 篇；授权一项实用新型专利。
本文共同第一作者，广东工业大学环境科学与工程学院 2021 级博士研究生，环境表界面团队成员，主要研究方向为大气污染控制表界面过程的理论计算研究，导师为敖志敏教授。研究生期间在 Applied Catalysis B: Environmental、Applied Surface Science 和 Journal of Power Sources 等期刊上发表多篇 SCI 论文。
本文通讯作者，北京师范大学环境与生态前沿交叉研究院教授、博士生导师，国家高层次青年人才、国际先进材料学会（FIAAM，瑞典）“会士”、Environmental Surfaces and Interfaces 期刊主编。研究领域涉及环境污染控制表界面过程、环境理论化学、持久性/挥发性有机污染物、环境催化剂开发、催化机理研究、过硫酸盐基高级氧化过程、光催化。以第一或通讯作者发表 SCI 论文 120 余篇、共入选 ESI 高被引论文 30 余篇、所发表的论文 SCI 引用 14000 余次（WoS）、H 因子 67。入选 2023 科睿唯安全球高被引科学家、中国化学快报环境化学青年科学家奖等。
期刊介绍
rsc.li/es-nano
Environ. Sci.: Nano
| 2-年影响因子* | 5.8分 |
| 5-年影响因子* | 6.7分 |
| 最高 JCR 分区* | Q1 环境科学 Q1 化学-跨学科 Q2 纳米科学与技术 |
| CiteScore 分† | 12.2分 |
| 中位一审周期‡ | 52 天 |
Environmental Science: Nano 全面报道具有环境用途的工程纳米材料的设计和应用研究，以及人工与天然纳米材料在生物和环境体系中的相互作用。发文范围包括但不限于：纳米材料在水、空气、土壤、食物和能源可持续性等领域的新应用；纳米材料在生物系统中的相互作用以及纳米毒理学研究；纳米尺度材料的环境宿命、反应性和转化；环境中的纳米尺度过程；可持续性纳米技术，包括纳米材料的合理设计、生命周期评价、风险／效益分析等。
Editor-in-Chief
Peter Vikesland
🇺🇸 弗吉尼亚理工大学
|
|
Editorial board members
|
|
† CiteScore 2023 by Elsevier
‡ 中位数，仅统计进入同行评审阶段的稿件
📧 RSCChina@rsc.org
↓↓↓
