研究概述电化学CO还原反应（CORR）为可持续生产醋酸盐提供了一个有前景的方法，促进这一反应需要控制多个质子化步骤。基于此，2024年9月26日，天津大学巩金龙教授/张鹏教授在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Atomically Isolated Pd Sites Promote Electrochemical CO Reduction to Acetate through a Protonation-Regulated Mechanism》的研究论文。在此，研究人员描述了在铜纳米片上合成原子分散的Pd位点以调节关键中间体的质子化。研究发现，具有中等水活化能力的Pd位点能够促进相邻Cu位点上*CO质子化为*COH，通过动力学同位素效应研究证实这是速率决定步骤，因此促进了*COH–*CO的形成。此外，由于空间近似性和电子调制效应，Pd位点更倾向于质子化*COH–*CO中的C-OH基团，生成*CCO以选择性形成醋酸盐。测试发现，在-0.78 V下醋酸盐法拉第效率为59.5%，在-0.86 V下最大部分电流密度为286 mA cm-2。膜电极组件中，优化后的电催化剂在100 mA cm-2下表现出500小时的长时间稳定性。这项工作揭示了一种新的选择性CORR促进机制，同时调整质子供应位点的结构和电子特性。图文解读图1：CuPdx催化剂的结构和组成表征图2：Pd在CuPdx催化剂中的配位表征 图3：样品的CORR性能文献信息Atomically Isolated Pd Sites Promote Electrochemical CO Reduction to Acetate through a Protonation-Regulated Mechanism, Journal of the American Chemical Society, 2024. https://doi.org/10.1021/jacs.4c11276🌟 同步辐射，找华算 ！三代光源，全球机时，最快一周出结果，保质保量！👉全面开放项目：同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合！🏅 500+博士团队护航，助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！👉 点击阅读原文加我，立即领取更多优惠💖
