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学术 2024-10-01 10:44 广东

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从理论上讲，RuO₂的酸性OER活性和稳定性是与传统的吸附质演化机理(AEM)和晶格氧氧化机理(LOM)相矛盾的。在AEM中，由于OOH*与OH*的吸附能量之间的标度关系，过电位在热力学上限制在370 mV的上限，而催化剂的晶体结构在OER期间原则上保持完整，导致良好的稳定性；对于LOM，晶格氧参与反应可以使过电位大大降低，而这种结构扰动会导致结构的崩溃，从而破坏稳定性。此外，RuO₂在OER电位下经历Ru物种过氧化成可溶性RuO₄和表面Ru脱金属化。

最近的工作已经描述了阳离子掺杂和氧空位可以通过协同调节Ru中心的化学环境来大大提高RuO₂的OER性能。然而，掺杂剂与宿主之间的相互作用，特别是它们之间含氧中间体的动态吸附/解吸行为，以及促进酸性OER的潜在机制尚未完全阐明。

近日，中国科学技术大学俞书宏、高敏锐、上海电力大学闵宇霖和朱晟等开发了一种具有氧空位的Cr掺杂金红石RuO₂催化剂(Cr_0.2Ru_0.8O_2-x)作为质子交换膜水电解槽(PEMWE)的高性能阳极。

原位和异位光谱表明，掺杂剂/宿主相互作用可以通过动态掺杂剂介导的羟基溢出机制改善OER动力学，通过这种机制，吸附在Cr掺杂剂上的OH*可以转移到邻近的Ru活性位点，在OER过程中形成OOH*，从而增加催化剂表面的OOH*覆盖。

理论计算结果表明，Cr掺杂和氧空位协同调节含氧中间体的吸附，Cr向Ru的羟基溢出具有强烈的有利性。此外，Cr掺杂和氧空位能够稳定Ru-O-Cr结构表面的Ru和晶格氧，确保反应的稳定性。

因此，在酸性条件下，Cr_0.2Ru_0.8O_2-x在10 mA cm^-2电流密度下只需要170 mV的过电位，并且可以在该电流密度下稳定地工作2000小时。

此外，在PEMWE装置中和60 °C条件下，Cr_0.2Ru_0.8O_2-x仅需1.77 V的电池电压就能达到1 A cm^-2的电流密度，并且该装置在1 A cm^-2下连续运行200小时过程中电位仅增加64 mV，稳定性测试后材料的形貌和结构保存良好，显示出其在工业规模水电解中的前景。

综上，该项工作证实掺杂剂介导的羟基溢出是设计阳极催化剂的一种有前途的策略，为高效稳定的酸性OER催化剂的设计提供了理论依据。

Cr dopant mediates hydroxyl spillover on RuO₂ for high-efficiency proton exchange membrane electrolysis. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-51871-z

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