合理设计强大的光催化系统，以直接捕获和原位转化烟气中的稀释二氧化碳（CO2），是实现碳中和的一种有前景但具有挑战性的方法。
2024年10月11日，哈尔滨理工大学张凤鸣教授、华南师范大学兰亚乾教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Artificial photosynthetic system for diluted CO2 reduction in gas-solid phase》的研究论文。
在这里，作者报道了一种新型主-客体光催化剂，通过整合富含CO2的离子液体和光活性金属有机骨架PCN-250-Fe2M（M=Fe，Co，Ni，Zn，Mn），用于气固相人工光合作用还原稀释的CO2。
结果表明，[Emim]BF4(39.3 wt%)@PCN-250-Fe2Co表现出创纪录的高CO2-CO的还原率，在纯CO2气氛下为313.34 μmol g−1 h−1，在稀释CO2（15%）下为153.42 μmol g−1 h -1，选择性约为100%。
在使用1.0 g催化剂和自然阳光照射的放大实验中，纯CO2和稀释CO2（15%）的浓度可分别明显降低至85%和10%以下，显示出其工业应用潜力。
进一步的实验和理论计算表明，离子液体不仅有利于CO2富集，而且与PCN-250-Fe2Co中的Co2+位点形成协同效应，使得CO2转化为CO的速率决定步骤中的吉布斯能垒显著降低。
图1：传统CO2利用技术与研究中直接捕获和原位转化稀释CO2的新策略
图2：[Emim]BF4@PCN-250-Fe2M的合成过程和表征
图3：不同条件下[Emim]BF4@PCN-250-Fe2Co光催化CO2转化性能
图5：PCN-250-Fe2Co和[Emim]BF4(39.3 wt%)@PCN-250-Fe2Co的光化学性质比较
Wang, Y., Wei, JX., Tang, HL. et al. Artificial photosynthetic system for diluted CO2 reduction in gas-solid phase. Nat. Commun. 15, 8818 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-53066-y.
