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河南农业大学郑昕等：阴离子诱导的多色发光质子化腙及其可控的机械及热致变色

文摘   科学   2024-12-19 09:16   黑龙江  
可控的多色发光材料在生物成像、有机光电器件、生物传感和防伪等领域具有重要应用，但目前仍难以定向开发多色发光材料。

近日，河南农业大学郑昕教授等人在Science China Materials发表研究论文，以腙键为桥连接供电子性的三苯胺和吸电子性的吡啶基团，构建了一系列基于不同阴离子的D-π-A型化合物1a-1d。

本文要点

1) 在这些化合物中，1b晶体能够发生力和热致荧光蓝移，从红到黄色发光。相反，1d晶体能够发生力和热致荧光红移，从绿到橙色发光。
2) 结构分析表明，1b中的阴离子有利于阳离子发光团的刚性平面结构，增强了三苯胺的供电子能力和分子间弱相互作用，使晶态1b具有强红光发射。而1d中的阴离子使三苯胺供体围绕中心氮原子呈锥形结构，降低了三苯胺的供电子能力，使其发绿色荧光。
该工作为定向力和热致变色型多色发光材料的开发提供了新的思路。
Figure 1. (a) Molecular structures of hydrazones. (b) Photographs of 1 and 2 (λex = 376 nm), 1a and 2a (λex = 399 nm), 1b (λex = 390 nm), 1c (λex = 402 nm), and 1d (λex = 451 nm) in a CH2Cl2 solution (5 × 10−5 M). Fluorescent photographs of 1, 1a–d, 2, and 2a in powder state (c) and crystal state (d) under ultraviolet (UV) light at 365 nm. Crystal 1c was not obtained.
Figure 2. (a) Cationic structures of 1a. (b) Planar cationic structure, hydrogen bonding, and packing mode of 1b. (c) Pyramidal-shaped TPA and hydrogen bonding of 1d. (d) Pyramidal-shaped TPA constraint by the CH⋯π interaction and hydrogen bonding for 2a.
Figure 3. Photographs under a 365-nm UV light. Normalized emission spectra of crystals 1a (a), 1b (b), 1d (c), and 2a (d) before and after grinding.
Figure 4. (a, b) Fluorescent photograph and PL spectra of crystals 1b before and after heating. (c, d) Fluorescent photographs and PL spectra of crystals 1d before and after heating. (e) Color change and PL spectra enhancement of 1b (5 × 10−4 M in DMSO) by adding soybean peptide (0, 170, and 200 μg/L).

文章信息




Cheng Qian, Lixia Xie, Lijie Liu, Zhanqi Cao, Dongjie Tian, Dongdong Sun, Guoxing Liu, Zhiqian Guo, Xin Zheng. Anion-induced opposite mechanochromic and thermochromic emission directions of protonated hydrazones. Sci. China Mater. (2024).

https://doi.org/10.1007/s40843-024-3169-8


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