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武汉工程大学彭祥等：功函促进钼基异质结电催化剂的电子结构重整提升其析氢反应活性

文摘   科学   2024-12-10 09:34   北京  

Mo基催化剂在电催化析氢反应（HER）中具有巨大应用潜力。然而，其活性位点的暴露不足、极强的氢吸附能力导致其催化性能未能充分体现。

近日，武汉工程大学彭祥教授等人在Science China Materials发表研究论文，在碳布上构筑了Mo2N-MoSe2异质结（MNS），以增强Mo基催化剂的HER活性。

本文要点

1) 由于MNS中的Mo2N具有较低的功函数，能够在异质界面产生内建电场，显著提高了其在HER中电荷转移效率。此外，MNS中原子之间的强电子相互作用优化了Mo位点的电子结构，降低了氢吸附能力，进一步增强了其本征催化活性。
2) MNS催化剂产生20 mA cm−2和1 A cm−2的析氢电流密度所需的过电位仅为65和210 mV，Tafel斜率仅为96 mV dec−1。此外，MNS在1 A cm−2电流密度下稳定运行240小时后，形貌、结构和性能均无明显变化。
以上研究结果为工业大电流制氢所需的非贵金属基电催化剂的设计和合成提供了新思路。
Figure 1. Construction of Mo2N-MoSe2 heterojunction on CC for boosting hydrogen evolution.
Figure 2. (a) Schematic of MNS/CC electrocatalyst preparation; FE-SEM images of (b, c) MoO3/CC and (d, e) MNS/CC; (f) XRD patterns of MN/CC, MS/CC, and MNS/CC; (g) TEM image, (h) HR-TEM image, (i) SAED pattern, and (j) Element maps of Mo, N, and Se of MNS/CC.
Figure 3. HER properties of the catalysts in 0.5 M H2SO4. (a) LSV curves with iR compensation. (b) Overpotentials for current densities of 20, 100, and 1 A cm−2. (c) Tafel plot. (d) ECSA. (e) ECSA normalized LSV curves. (f) TOF. (g) EIS. (h) Comparison of the overpotential required for MNS/CC at a current density of 1 A cm−2 with those of other advanced electrocatalysts reported in the literature.
Figure 4. Optimized models for hydrogen adsorption on (a, b) Mo2N-MoSe2 heterointerface, (c) Mo2N, and (d) MoSe2. (e) d-band center of Mo2N, MoSe2-Mo2N heterointerface, and MoSe2. (f) Gibbs free energy diagram of Mo2N, MoSe2, and Mo2N-MoSe2 heterointerface. PDOS of (g) Mo2N, (h) MoSe2, and (i) Mo2N-MoSe2 heterointerface.

文章信息




Xiang Chen, Shuai Feng, Song Xie, Yaping Miao, Biao Gao, Xuming Zhang, Li Huang, Yun Li, Paul K. Chu, Xiang Peng. Boosting hydrogen evolution via work-function-accelerated electronic reconfiguration of Mo-based heterojunction. Sci. China Mater. (2024).

https://doi.org/10.1007/s40843-024-3190-7


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