东北师范大学常进法&邢子豪等：硫氮双掺杂石墨二炔作为锌-空气电池的高效无金属电催化剂

文摘科学 2024-11-07 14:40 北京

近日，东北师范大学常进法教授和邢子豪副教授等人在Science China Materials发表研究论文，通过密度泛函理论（DFT）计算与实验相结合的方法，硫氮双掺杂石墨炔（NSGD）是一种极具潜力的氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）助催化剂。

本文要点

1) DFT揭示了氮和硫的掺杂显著改变了材料的吸附特性，从而显著提升了ORR活性。其中，NSGD-800催化剂的ORR半波电位高达0.754 V，表现出优异的催化性能。同时，当NSGD-800与商业RuO₂机械混合后的OER活性和稳定性得到显著增强。

2) 石墨炔（GDY）独特的富乙炔结构使其成为锚定金属的理想载体，而具有强d-π相互作用的氧化物可进一步提高OER的活性和稳定性。

3) 由上述制备的硫氮双掺杂石墨炔基ORR与OER催化剂组装的锌空电池（ZAB）展现出卓越的性能，其最大功率密度达到87.3 mW cm⁻²并且具有更长的充放电循环稳定性。

这些优异特性使NSGD成为ZAB及其他储能转换装置空气电极的理想选择。

Figure 1. (a) TEM images of as-prepared GD powders; (b) SEM images of NSGD; (c) TEM images of NSGD; (d) HRTEM images of NSGD; (e) high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM) images of NSGD; (f–i) elemental mapping images of NSGD.

Figure 2. DFT calculation on adsorption energy of ORR reaction intermediate on (a) GD, (b) N-doped GD, and (c, d) N, S co-doped GD with different configurations.

Figure 3. (a) ORR polarization curve measured for NGD-800, and N,S-GD-800 at 1600 r min⁻¹ in O₂-saturated 0.1 M KOH aqueous solution; (b) ORR behavior of different NSGD electrodes; (c) the rotating disk electrode (RDE) test results for the NSGD-800 under different rotational speeds; (d) the stability of the NSGD-800 catalysts after the ADT tests.

Figure 4. (a) Schematic of a primary ZAB; (b) the OCV of ZABs; (c) the specific capacity normalized to the mass of consumed Zn; (d) polarization curves and corresponding power density plot of the battery using NSGD-800-1 and (e) commercial Pt/C as the air cathode, respectively; (f) the performance of NSGD and Pt/C in the ZAB; (g) galvanostatic discharge-charge cycling curves of ZAB using different air electrodes at 5 mA cm⁻².

文章信息

Mengtian Huo, Jianhang Sun, Wei Liu, Qianyu Li, Jinfa Chang, Zihao Xing. Sulfur and nitrogen dual-doped graphdiyne as a highly efficient metal-free electrocatalyst for the Zn-air battery. Sci. China Mater. (2024).

https://doi.org/10.1007/s40843-024-3126-1

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