中国科学技术大学姚涛团队,最新JACS!

学术   2024-10-12 20:24   广东  
【高端测试 找华算】专注测试分析服务、自有球差电镜机时、全球同步辐射资源,20000+单位服务案例!
经费预存选华算,高至17%预存增值!
研究概述
理解固-液电化学界面上界面羟基(OH)的特性对于解读协同催化至关重要。
然而,在原子水平上阐明界面羟基与邻近反应物之间的空间距离对反应动力学的影响仍然是一个挑战。
基于此,2024年10月11日,中国科学技术大学姚涛教授/丁韬研究员/刘潇康在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Visualization of the Distance-Dependent Synergistic Interaction in Heterogeneous Dual-Site Catalysis》的研究论文。
在这里,研究人员通过非原位红外纳米光谱和原位红外光谱技术,可视化了多相双位点催化中距离依赖的协同相互作用。
这些光谱技术实现了协同物种空间分布的直接识别,并揭示了羟基促进反应物的去质子化过程取决于双位催化剂中的位点距离。
通过调节Ir-Co对的距离,研究人员发现在距离为7.9 Å时,OH的生成和消耗之间的动态平衡可以实现高效协同作用。
在更远或更短的距离上,羟基与中间体的空间不可达性和阻力导致羟基积累,从而减弱了协同效应。
因此,使用甲酸氧化作为探针反应,构建了空间距离和质量活性之间的火山形曲线。
这一概念也可以扩展到亲氧金属,如Ir-Ru对,其中火山曲线和动态平衡进一步证明了空间距离的普遍意义。
图文解读
图1:不同空间距离Ir-Co对催化剂的合成、表征及电催化活性
图2:FAOR的反应机理和反应中间体及活性位点的动态演变
图3:Ir-Co对空间距离效应的概化研究和DFT计算
文献信息
Visualization of the Distance-Dependent Synergistic Interaction in Heterogeneous Dual-Site Catalysis, Journal of the American Chemical Society2024. https://doi.org/10.1021/jacs.4c10613.
🌟 同步辐射,找华算 三代光源,全球机时,最快一周出结果,保质保量!
👉全面开放项目:同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合!
🏅 500+博士团队护航,助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表
👉 点击阅读原文加我,立即领取更多优惠💖

催化开天地
催化开天地(Catalysis Opens New World),分享催化基本知识,关注催化前沿研究动态,我们只专注于催化!
 最新文章