武汉纺织大学万骏&华中科技大学姚永刚，Angew！

学术 2024-10-18 10:36 广东

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相工程努力揭示纳米材料中的非规相、异相结构和复杂的相变。调制相变可以通过显著影响原子排列、能带结构、电子态密度和界面活性来精确调整物理化学性质，以稳定典型的不稳定相或实现非常规相。实现这种相变和探索其潜在的活性机制对于理解电子转移途径和材料的内在/界面活性位点至关重要。目前，依赖相工程的电催化机制的研究主要集中如四电子析氧反应(OER)和双电子析氢反应(HER)过程，对于反应较为复杂的六电子尿素氧化反应的研究相对较少。

近日，武汉纺织大学万骏和华中科技大学姚永刚等提出了一种微波冲击方法来快速实现二维多孔激光管中三种不同晶体相的转变。这种瞬态启停反应过程可以一步构建高催化活性的二维多孔结构，同时通过调整功率来修改相应的反应温度，进而产生六方LaNiO₃(H-LNO)、立方LaNiO₃ (CLNO)和三角LaNiO₃ (T-LNO)晶体相。

研究人员详细阐明了二维多孔LaNiO₃中三个不同相对UOR活性的影响机制。在相工程过程中，NiO₆八面体经历拉伸或压缩应力，导致局部电荷诱导的畸变，显著影响电子转移动力学，这对尿素的六电子氧化过程至关重要。这些扭曲改变了电子环境，促进或阻碍了必要的电子转移，这决定了UOR的效率。

密度泛函理论(DFT)计算表明，调节Ni 3d态和O 2p态之间的杂化增强了表面阳离子和吸附物之间的电荷转移，从而加速了含氧物质(*COO)的吸附和解吸动力学。这种调节对于优化反应途径和确保高效的UOR至关重要。

性能测试结果显示，采用该创新方法合成的立方相LaNiO₃电催化剂具有较好的UOR活性，其起始电位最低和反应动力学最快(1.27 V和33.1 mV dec⁻¹)，突出了相工程在调整材料的电子和结构特性以优化六电子转移过程方面的关键作用。

总的来说，这种策略方法为诱导其他二维晶体材料的相变提供了一条有效的合成途径，为基于结构调控的机理研究提供了坚实的基础。

Harnessing the unconventional cubic phase in 2D LaNiO₃ perovskite for highly efficient urea oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202413932

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