中国科学院过程所苏发兵/徐文青，ACS Catal.！

学术 2024-10-07 08:30 广东

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金属氧化物负载的活性金属催化剂在热、电子和光催化反应中得到了广泛的研究。强金属-载体相互作用(SMSI)是金属负载在可还原氧化物上并在高温下还原时催化性能发生变化的一种常用的描述方法。然而，在光催化和光热催化体系中，结构-活性关系及其影响机理仍然是难以捉摸的。在光催化反应过程中，SMSI可以促进光生电子从载体到金属纳米粒子(NPs)的转移，形成富电子状态，从而提高催化活性。然而，目前尚不清楚SMSI促进的电子从载体到金属纳米粒子的转移是否有利于依赖于缺乏电子活性位点的反应的催化过程，这需要进一步探索。

基于此，中国科学院过程工程研究所苏发兵和徐文青等通过浸渍还原法制备了以CeO₂为载体的Ru纳米粒子作为模型催化剂(Ru/CeO₂)。具有SMSI的Ru/CeO₂形成表面包封，这是由于在H₂还原过程中载体向金属的迁移；而具有抑制SMSI的Ru/CeO₂-H₂通过CeO₂预还原避免了这一点。随后，研究人员研究了光辅助光热条件下SMSI对CO₂甲烷化电子结构和性能的调节作用。

实验结果表明，在光热条件下(200 °C，光照)，Ru/CeO₂上甲烷生产速率达到111.2 mmol g_Ru⁻¹ h⁻¹，低于Ru/CeO₂-H₂(275.1 mmol g_Ru⁻¹ h⁻¹)；此外，Ru/CeO₂-H₂的甲烷产率和选择性在5个循环反应过程中基本保持不变，显示出优异的稳定性。

基于光谱表征和理论计算结果，研究人员揭示了光热CO₂甲烷化的机理。光和热的协同作用在整个过程中促进了H₂的分解和CO₂的活化。光诱导带隙激发和热载流子产生是两个相互竞争的过程，而SMSI的强度决定了电子转移的主要途径。

具体而言，SMSI效应提高了Ru/CeO₂光热CO₂甲烷化过程中的载流子输运效率：CeO₂中的激发电子注入Ru纳米粒子以实现有效的电荷分离。然而，从CeO₂到Ru的电荷转移将导致Ru表面的电子密度过高，这不利于H₂的活化；相反，由于Ru/CeO₂-H₂催化剂中的SMSI被削弱，来自Ru NPs的LSPR诱导的热电子可以在CeO₂-H₂表面形成丰富的OVs。

因此，CeO₂-H₂可以形成富电子位点，而Ru纳米粒子的表面电子态由于电子耗尽而带正电荷。Ru位点上的离解H原子倾向于攻击Ce-O键。所产生的OVs将通过与相邻OH基团保持适当的距离而形成OV-OH位点。随后，CO₂分子吸附在OV-OH上形成HCO₃*并进一步加氢成HCOO*，直到CH₄形成。同时，OV-OH位点也促进了CO₂的解离生成CO*，随后进一步加氢生成CH₄。

Suppressing metal-support interaction enhances photothermal CO₂ methanation on the Ru/CeO₂ catalysts. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c02149

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