复旦大学武利民，ACS Nano！

学术 2024-10-13 12:30 广东

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尽管对包括金属、金属氧化物和金属/金属氧化物在内的NO₃RR催化剂进行了广泛的探索，由于存在副反应和缓慢的反应动力学等问题，在实现对NH₃的高选择性和活性方面仍然存在重大挑战。通过将原子分散的金属以金属-N-C的形式锚定在掺氮碳上以消除相邻的金属位点，可以阻止N-N偶联途径，从而促进对NH₃的选择性。但是，由于石墨烯骨架的固有惰性，原始金属-N-C缺乏协同促进水吸附/解离的额外位点，这限制了质子产生速率，从而严重阻碍了NO₃⁻的加氢。

此外，催化剂的表观反应速率在很大程度上取决于其纳米结构和活性中心的数量，而大多数报道的金属-N-C材料具有设计较差的结构，金属含量低(< 5 wt%)，以及大部分金属嵌入在碳基质中。因此，报道的金属-N-C催化剂的NH₃产生率远远低于设计良好的金属催化剂。

为解决上述问题，复旦大学武利民课题组构建了一系列具有高密度原子分散金属的分层有序多孔金属-N-C催化剂(表示为HD M₁/PNC)，其含量高达23.4 wt%。

实验结果表明，HD Fe₁/PNC催化剂在−0.57 V下的NH₃法拉第效率高达90.44±0.57%，生产速率达到7.95±0.22 mol g_cat^-1 h^-1。在流动池中，HD Fe₁/PNC催化剂上的NH₃法拉第效率在300-600 mA cm^-2的范围内保持超过90%。在以500 mA cm^-2运行300小时过程中，HD Fe₁/PNC催化剂保持约92.5%的NH₃法拉第效率；300小时电解产生的NH₃为11.0 g，平均NH₃产生速率高达21.55 mol g_cat^-1 h^-1，周转频率(TOF)为0.0208 s^-1。

一系列系统的表征和理论计算表明，将*NO还原为*HNO或将*HNO还原为*N被认为是NO₃RR的主要潜在限制步骤。Mn、Fe、Co、Ni和Cu活性中心NO₃RR对的极限电位分别为0.77、0.39、0.57、0.75和1.16 V，Fe中心表现出比其他金属中心低得多的热力学势垒，因此Fe-N-C的NH₃活性高于其他金属-N-C。还有就是，Fe₁/PNC催化剂上发生一个串联催化过程，即邻近的N/C位点解离水以在分离的Fe位点上为NO₃⁻的氨化提供质子，且*H从N/C位点迁移到Fe位点是一个自发过程。

总的来说，该项工作在原子尺度上对单金属-N-C催化剂的单原子密度-性能关系有了更深入的了解，预计由于金属-金属和金属-载体相互作用的多样性，高密度多金属体系可能表现出更强的中间协同效应，这为各种电催化体系提供了新的平台。

High-density atomically dispersed metals activate adjacent nitrogen/carbon sites for efficient ammonia electrosynthesis from nitrate. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c06754

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