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贵州大学袁继理&中国科学院力学研究所胡世威,Nano Lett.!
学术
2024-10-01 08:31
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尽管已经开发了用于通过NO
3
RR生产NH
3
的各种电催化剂,但是NO
3
RR的实际应用仍面临以下挑战:一方面,高过电位会导致能量损失过大,增强竞争性析氢反应(HER);另一方面,中性条件下缓慢的质子供应导致反应效率降低。因此,目前迫切需要开发高效的中性NH
3
电合成电催化剂。碳基双金属催化剂在中性高效氨电合成方面显示出巨大的实用潜力。然而,碳基锚定金属催化剂分散性差,并且在中性介质下NO
3
−
电还原为NO
2
−
的速率控制步骤缓慢。因此,合理构建碳基双金属电催化剂来克服这些问题仍然具有挑战性。
近日,
贵州大学袁继理
和
中国科学院力学研究所胡世威
等通过局域腐蚀策略在多孔氮掺杂碳上制备Ru
x
Mo
y
纳米合金,通过控制催化剂中Ru/Mo的比例可以实现有效的中性NH
3
电合成。
实验结果表明,最优的Ru
5
Mo
5
-NC催化剂在−0.4 V
RHE
下的NH
3
法拉第效率高达98.3%,产率为1.3 mg h
−1
mg
cat
−1
;并且,在−0.25到−0.45 V
RHE
范围内的NH
3
法拉第效率均超过92.8%。
此外,在NO
3
RR的连续循环实验过程中,Ru
5
Mo
5
-NC上NH
3
的法拉第效率和生产速率几乎不变,且反应后催化剂的形貌和多孔结构保持良好,显示出优异的反应稳定性。
原位光谱表征和理论计算表明,Ru
5
Mo
5
-NC催化剂中Mo和Ru之间存在合理的协同作用,这促进了Ru位点上H*的形成并抑制H*进一步加氢生成H
2
,为反应提供了充足的H*供应;同时,协同Ru-Mo位点上的速率限制步骤由*NO
3
转化为*HNO
3
变为*NO
2
转化为*HNO
2
,并且该位点上从*NO到NH
3
呈现出自发过程,这显著降低了反应的能垒,进而促进NH
3
的选择性生成。
总的来说,该项工作通过开发协同位点实现了中性条件下NH
3
的高效电合成,为开发高效多组分多相催化剂提供了新的策略。
Regulating Ru
x
Mo
y
nanoalloys anchored on porous nitrogen-doped carbon via domain-confined etching strategy for neutral efficient ammonia electrosynthesis. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c03319
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