背景介绍
近年来，以天然生物质为前体构建功能性电催化剂用于电催化生物质转化备受关注。腐植酸作为一种可再生、具有丰富碳源的有机酸，其结构中含有丰富的酚羟基、羧基等，能够与金属离子、抗氧化剂和可再生电子受体螯合。基于此特性，利用腐植酸与金属离子之间的配位特性，原位构建腐植酸衍生的碳负载型纳米金属催化剂，有助于抑制大金属纳米颗粒的聚集，稳定金属催化活性位点，并提高催化剂的稳定性。此外，电催化生物质衍生物5-羟甲基糠醛（HMF）加氢制备2,5-呋喃二甲醇（BHMF）是生物质高值化领域中重要的反应。但目前由于对催化活性位点的认识不清楚，对电催化还原HMF机理的深入研究仍然是一个很大的挑战。因此，构筑结构性质可调的生物质基催化剂为深入理解电催化HMF还原制备BHMF的机理提供了新的可能。
成果简介
本研究以腐植酸为碳源，原位构筑电子结构可调控的二维腐殖酸衍生的碳负载的纳米铅/氧化铅（Pb/PbO@C）复合催化剂，用于电催化HMF还原制备BHMF研究。通过调节材料制备温度，可调节Pb与PbO的比例及它们与载体之间的电子相互作用强度，进而调节其对电催化HMF还原的性能。实验和理论计算研究表明，缺电子的Pb0/Pb2+双中心位点提供了丰富的Lewis酸位点，促进了活性氢（H*）的生成，增强了H*在Pb0位点上的覆盖和HMF在Pb2+位点上的吸附。H*物种的高覆盖率和双中心位点的协同作用极大地促进了H*与HMF键合形成H-HMF*，抑制H*物种的重组，从而加快HMF还原的反应动力学进程。
图文导读
图1. 二维生物质基碳载纳米铅/氧化铅（Pb/PbO@C）复合催化剂制备(a)及表征(b-i)
图2. Pb/PbO@C电催化HMF还原的等效电路(a-c)及其反应路径(d)
图3. Pb/PbO@C电催化HMF还原制备BHMF的DFT计算
作者简介
上海交通大学麦亦勇教授课题组：麦亦勇，上海交通大学特聘教授、博士生导师，研究领域涉及具有不同拓扑结构聚合物的合成、基于高分子自组装的光电功能材料等。所获荣誉包括国家杰出青年科学基金资助、国家自然科学基金创新群体研究项目核心成员、上海市优秀学术带头人、上海市高等学校特聘教授、唐立新优秀学者奖、ChemComm Pioneering Investigator等。已在Nat. Mater., Nat. Water, Nat. Comm., JACS, Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater.等国际权威杂志上发表研究论文160余篇，论文被引用12000余次，入选英国皇家化学会Top 1%高被引中国学者（化学综合）；受邀撰写高分子自组装专著《大分子自组装新编》。主持国家、省部级、企业项目10余项。目前担任SusMat，Molecules，功能高分子学报等杂志（青年）编委。
唐山师范学院解振兵老师课题组：解振兵，唐山师范学院化学系特聘教师，研究领域涉及生物质平台分子、二氧化碳高值催化转化应用，化工过程模拟计算，化工过程动态仿真设计等，内容涉及催化剂制备，催化剂表征及性能研究，化工过程静态计算及动态模拟，已在Angew. Chem. Int. Ed., Green Chem., Sci. Adv., Chem. Sci., ChemSusChem等国际权威杂志上发表研究论文20余篇。主持/参与国家自然科学基金面上项目多项。自主完成开发国内石化企业大型OTS动态仿真项目十余项。
文章信息
Wu H, Xu H, Xie Z, et al. Biomass-derived 2D Pb0/Pb2+ dual-center-site catalysts for efficient 5-hydroxymethylfurfural electroreduction. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907089.
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