中科院物构所韩丽丽&中科院物理所肖东东，AM！

学术 2024-10-15 15:49 广东

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电催化析氢反应(HER)能够将可再生电能转化为化学能以大规模生产氢气，是一种理想的制氢方法。与酸性HER相比，碱性HER具有规避催化剂腐蚀和溶解的优点，同时能够得到高纯度的绿色氢，具有良好的应用前景。然而，目前仍缺乏高性能的电催化剂以实现水电解制氢大规模应用。贵金属(如Pt)基纳米材料由于其最佳的氢吸附能被认为是最有效的HER催化剂。

然而，Pt的高成本和稀有性阻碍了其大规模应用。此外，与在酸性电解质中的直接质子偶联电子反应(2H*+2e⁻→H₂+*)相比，碱性HER过程需要一个额外的水解离步骤(H₂O+* +e⁻→H*+OH⁻，Volmer步骤)来产生质子。这导致碱性HER的活性比酸性条件下低2-3个数量级。因此，探索性价比高的碱性HER电催化剂，有效地促进OH-H键的裂解产生质子，对提高碱性HER电催化效率具有重要的价值和意义。

近日，中国科学院福建物构所韩丽丽、台湾淡江大学Hsiao-Tsu Wang和中国科学院物理研究所肖东东等在理论计算的指导下，制备了用于碱性HER的纳米多孔双层WS₂莫尔超晶格(MSL)负载的Au纳米团簇和Ru单原子(Ru₁/Au_n-2LWS₂)。

一系列系统的表征和理论计算表明，在初始阶段，电子从Au和Ru原子转移到缺陷(V_S)位点。在低电位下，Ru₁/Au_n-2LWS₂的Ru位点可以起到电子中继的作用，从电路和Au原子接收电子来激活Ru，并促进电子快速地转移到反应物/中间体以加速水解离。

在较大的电位下，发生连续的电子从Au原子转移到Ru位点上，有效地阻止了Ru活性位点的溶解和失活，从而加速了H*的解吸和H₂的产生。这些发现证实了MSL诱导的电子-载体相互作用(EMSI)增强了Ru SAs、V_S和Au NCs之间的协同效应，导致HER活性的显著改善。

性能测试结果显示，在1.0 M KOH溶液中，Ru₁/Au_n-2LWS₂催化剂在10 mA cm^-2电流密度下的过电位低至19 mV，Tafel斜率为35mV dec^-1；并且，该催化剂在−19 mV电位下连续电解120小时而没有发生明显的活性衰减，反应后材料的形态和化学状态与初始样品相比保持不变。

此外，基于Ru₁/Au_n-2LWS₂的阴离子交换膜电解池只需要1.76 V的电池电压就能达到1 A cm^-2的大电流密度，并在此电流下能够连续稳定运行约180小时，显示出巨大的实际应用潜力。总的来说，该项工作不仅为利用EMSI效应开发高性能的原子尺度催化剂提供了理论依据，而且为设计先进的莫尔超晶格催化体系提供了新策略。

WS₂ Moiré superlattices supporting Au nanoclusters and isolated Ru to boost hydrogen production. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202410537

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