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中科院物构所韩丽丽&中科院物理所肖东东,AM!
学术
2024-10-15 15:49
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电催化析氢反应(HER)能够将可再生电能转化为化学能以大规模生产氢气,是一种理想的制氢方法。与酸性HER相比,碱性HER具有规避催化剂腐蚀和溶解的优点,同时能够得到高纯度的绿色氢,具有良好的应用前景。然而,目前仍缺乏高性能的电催化剂以实现水电解制氢大规模应用。贵金属(如Pt)基纳米材料由于其最佳的氢吸附能被认为是最有效的HER催化剂。
然而,Pt的高成本和稀有性阻碍了其大规模应用。
此外,与在酸性电解质中的直接质子偶联电子反应(2H*+2e
−
→H
2
+*)相比,碱性HER过程需要一个额外的水解离步骤(H
2
O+* +e
−
→H*+OH
−
,Volmer步骤)来产生质子。
这导致碱性HER的活性比酸性条件下低2-3个数量级。
因此,探索性价比高的碱性HER电催化剂,有效地促进OH-H键的裂解产生质子,对提高碱性HER电催化效率具有重要的价值和意义。
近日,
中国科学院福建物构所韩丽丽
、
台湾淡江大学Hsiao-Tsu Wang
和
中国科学院物理研究所肖东东
等在理论计算的指导下,制备了用于碱性HER的纳米多孔双层WS
2
莫尔超晶格(MSL)负载的Au纳米团簇和Ru单原子(Ru
1
/Au
n
-2LWS
2
)。
一系列系统的表征和理论计算表明,在初始阶段,电子从Au和Ru原子转移到缺陷(V
S
)位点。在低电位下,Ru
1
/Au
n
-2LWS
2
的Ru位点可以起到电子中继的作用,从电路和Au原子接收电子来激活Ru,并促进电子快速地转移到反应物/中间体以加速水解离。
在较大的电位下,发生连续的电子从Au原子转移到Ru位点上,有效地阻止了Ru活性位点的溶解和失活,从而加速了H*的解吸和H
2
的产生。这些发现证实了MSL诱导的电子-载体相互作用(EMSI)增强了Ru SAs、V
S
和Au NCs之间的协同效应,导致HER活性的显著改善。
性能测试结果显示,在1.0 M KOH溶液中,Ru
1
/Au
n
-2LWS
2
催化剂在10 mA cm
-2
电流密度下的过电位低至19 mV,Tafel斜率为35mV dec
-1
;并且,该催化剂在−19 mV电位下连续电解120小时而没有发生明显的活性衰减,反应后材料的形态和化学状态与初始样品相比保持不变。
此外,基于Ru
1
/Au
n
-2LWS
2
的阴离子交换膜电解池只需要1.76 V的电池电压就能达到1 A cm
-2
的大电流密度,并在此电流下能够连续稳定运行约180小时,显示出巨大的实际应用潜力。总的来说,该项工作不仅为利用EMSI效应开发高性能的原子尺度催化剂提供了理论依据,而且为设计先进的莫尔超晶格催化体系提供了新策略。
WS
2
Moiré superlattices supporting Au nanoclusters and isolated Ru to boost hydrogen production. Advanced Materials, 2024. DOI: 10.1002/adma.202410537
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