电催化反应发生在纳米尺度的电极-电解质界面处，在施加电场下存在复杂的电子转移，质子传递和物质扩散过程。理解界面结构及其可能的界面相互作用，例如电催化剂与电解质之间的相互作用或电解液组分之间的相互作用，对于通过同时优化电催化剂和电解液来提高电化学性能至关重要。
近日，华东理工大学江宏亮教授，练成教授，李春忠教授等在 National Science Review 杂志发表了题为“Lewis-base ligand-reshaped interfacial hydrogen-bond network boosts CO2 electrolysis”的研究论文。
该研究提出了运用路易斯碱配体分子调控电极-电解液界面双电层的策略，将微量乙二胺四乙酸分子及其类似配体作为电解液添加剂，并利用原位红外及从头算分子动力学计算揭示了乙二胺四乙酸配体在电化学界面处的动态变化及其在CO2还原中的作用机制。路易斯碱配体通过路易斯酸-碱相互作用重构阳离子溶剂化壳层，并通过形成氢键破坏层重塑了界面氢键网络。该策略可进一步拓展至一系列商用催化剂中。
该研究不仅提出了路易斯碱配体调控催化界面的策略，还解析了路易斯碱配体对CO2电解的催化机制，提供了双电层中电解液组分相互作用的全新见解，为理解复杂的电化学界面组织提供了新的框架。
研究详情请见原文：
Ge et al. Lewis-Base Ligand-Reshaped Interfacial Hydrogen-Bond Network Boosts CO2 Electrolysis. National Science Review, 2024, 11: nwae218
https://doi.org/10.1093/nsr/nwae218
