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中科大曾杰团队,再发Nature子刊!
学术
2024-10-03 08:31
福建
(△点击图片查看详情)
研究背景
催化剂在化学转化和能源转化过程中扮演着至关重要的角色,尤其是在烃类的重整和催化反应中,催化剂的性能直接影响反应效率与选择性。因此,开发高效的催化剂以优化反应过程,已成为研究热点。然而,传统催化剂常常面临活性位点不足、选择性差以及稳定性低等挑战,这限制了其在实际应用中的效果。为了解决这些问题,研究者们开始探索合金催化剂和纳米结构催化剂的设计与合成,如PtSn/γ-Al
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催化剂的研究。
成果简介
为了解决上述问题,
中国科学技术大学曾杰、
李洪良
等
携手在Nature Communications期刊上发表了题为“Propane wet reforming over PtSn nanoparticles on γ-Al
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for acetone synthesis”的最新论文。在本研究中,科学家通过脉冲化学吸附、动态红外光谱(DRIFTS)和原位X射线吸收谱(XAS)等多种表征手段,深入分析了PtSn/γ-Al
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催化剂的反应机制与催化性能。
研究结果显示,该催化剂在催化反应中表现出优异的催化活性和选择性,相比于单一金属Pt催化剂,PtSn合金催化剂显著提高了反应速率和产物选择性。这一发现为催化剂设计提供了新的思路,即通过合理的金属组分和结构设计,能够有效改善催化剂的性能,从而推动催化剂在工业应用中的发展。
研究亮点
(1)实验首次开展了CO脉冲化学吸附实验,使用VDSorb-9Xi仪器对PtSn/γ-Al
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催化剂进行测试,结果表明该催化剂表面吸附了0.897 μmol的CO分子。
(2)实验通过计算反应的TOF(转化频率),得出PtSn/γ-Al
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的TOF值为41.3 h⁻¹,而Pt/γ-Al
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的TOF值为70.7 h⁻¹。值得注意的是,反应在计时零点前已经开始,因此在计算TOF时需减去计时零点的产品量。此外,进行水相催化测试时,PtSn/γ-Al
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在350°C下与不同体积的水和烷烃反应,液相产物通过气相色谱法分析,液相产物的选择性和质量产率也被记录。
(3)DRIFTS测量显示,PtSn/γ-Al
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的CO线性吸附与桥接吸附的比率为18.5,显示出其相较于Pt/γ-Al
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具有更少的Pt-Pt集合体,支持了PtSn合金的存在。C3H8、C3H6及其蒸汽的脉冲测量和实时DRIFTS实验进一步验证了催化剂在反应过程中的行为。
(4)在热重分析、XAFS和操作性XAS测试中,获得了Pt和Sn的结构和状态信息,为催化反应机制提供了重要依据。综合各实验结果,为理解PtSn/γ-Al
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催化剂在烃重整中的性能奠定了基础,并为今后优化催化剂设计提供了数据支持。
图文解读
图1:丙酮合成策略
图2:PtSn/γ-Al
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的结构表征
图3:丙烷湿重整反应的催化性能
图4:质谱研究。
图5:时间依赖的原位DRIFTS研究
图6:湿重整策略的洞察与普遍性
结论展望
本文的研究揭示了PtSn/γ-Al
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催化剂在液相和气相反应中的优异催化性能,尤其是在烃类转化反应中的应用。通过CO脉冲化学吸附实验,研究者精确测定了表面Pt原子的数量,进而计算出催化剂的转化速率(TOF)。结果表明,PtSn催化剂相比于传统Pt催化剂表现出更高的催化活性,这归因于Sn原子的掺杂效应,降低了Pt-Pt聚集体的形成,增强了催化剂的活性位点。
此外,DRIFTS和XAFS等表征技术进一步确认了PtSn合金的存在和SnOx粒子的分布,这为理解催化机制提供了重要依据。研究还扩展了对多种烷烃底物的催化测试,验证了催化剂的广泛适用性。总体而言,这项研究不仅丰富了对合金催化剂的认识,也为未来催化剂的设计和优化提供了新的思路,特别是在绿色化学和可持续发展领域的应用潜力。通过系统的表征与性能评估,本文为新型催化剂的开发奠定了坚实的基础。
文献信息
Ma, X., Yin, H., Pu, Z. et al. Propane wet reforming over PtSn nanoparticles on γ-Al
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for acetone synthesis. Nat Commun 15, 8470 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52702-x
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