针对超强超短激光和阿秒激光对于色散调控激光薄膜的需求，中国科学院上海光学精密机械研究所邵建达研究员团队提出了超快激光薄膜从理论设计、精密制备、损伤机制到应用验证的全流程研制方法，并总结了近年来超快激光薄膜在设计方法、制备技术、损伤阈值提升技术与系统应用等方面的研究进展。此外，展望了超宽带高阈值色散调控超快激光薄膜的未来发展趋势。该文被选为《光学学报》“超快光学”专题（第44卷第17期）的亮点文章。
超快激光薄膜利用渐变光学厚度的膜层结构，可使整个膜层在保持高反射的同时，给与不同波长的光不同的延迟，为激光脉冲传输提供了精确的色散补偿和色散调控，是超强超短激光和阿秒激光系统中进行光束方向控制、脉冲传输和色散调控的核心元件。
随着超强超短激光向着百拍瓦甚至艾瓦更高峰值功率和近单周期更窄脉宽方向发展，对超快激光薄膜的带宽、色散调控、反射率以及损伤阈值等性能提出了更高的要求，也是对超快激光薄膜科学与技术的挑战。
超快激光色散调控薄膜的性能指标主要包括带宽、反射率、色散以及损伤阈值等，这些指标均与所设计的超快激光薄膜的膜系结构密切相关，因此如何从设计上对薄膜的性能进行提升尤为重要。
随着超快激光薄膜工作带宽的增加，群延迟色散振荡与色散调控的矛盾关系会变得更加严重，由色散振荡引起的高阶色散会产生激光脉冲展宽和旁瓣。针对群延迟色散振荡问题，加拿大国家研究委员会研究团队于2016年提出了基于表层超低折射率材料低振荡色散镜的设计方法。2018年，中国科学院上海光学精密机械研究所（以下简称“上海光机所”）研究团队利用倾斜沉积镀膜技术成功实现了雕塑结构低振荡色散镜，如图1所示。随后，德国慕尼黑大学研究团队分别提出了互补配对色散镜对、双角度色散镜对和楔形色散镜等抑制群延迟色散振荡方法。上海光机所研究团队提出了双中心波长的配对色散镜和非均匀性配对色散镜设计方法，实现了在增加色散镜带宽的同时抑制群延迟色散振荡。
图1 雕塑结构低色散振荡啁啾镜结构示意图
针对宽光谱低色散镜损伤阈值提升问题，上海光机所研究团队于2021年提出了正负啁啾结合的宽带低色散镜膜系结构，由规整结构和正负啁啾结构共同构成，其带宽是传统布拉格反射镜的2倍，且抗损伤性能更加优异，如图2所示。在此基础上，研究团队还提出了一种基于驼峰结构和四分之一波长光学厚度结构的新型低色散镜结构，具有宽带宽、平滑色散和高鲁棒性等优势。
图2 正负啁啾宽带低色散镜膜系结构。（a）基于四分之一波长层结构的低色散镜原理图；（b）层厚度增加的啁啾反射镜；（c）基于顶部周期性啁啾层和底部结构的四分之一波长层的新型低色散镜原理图
超快激光薄膜的精密制备和精准测试是薄膜研制过程中的重要一环。在高损伤阈值超快激光薄膜制备方面，研究人员提出了基于双源共蒸、共溅射、倾斜沉积的高阈值超快激光薄膜沉积技术。上海光机所与美国新墨西哥大学联合团队基于可调谐纳米叠层的思想，利用双源共蒸技术研制出了高阈值紫外激光反射薄膜，实现了具有高反射率、宽带宽和高激光损伤阈值的355 nm激光反射薄膜。
随着激光薄膜综合性能要求的提升，传统的单一光谱监控方法和时间监控方法在控制精度方面已经难以满足高精密制备需求，进而出现了许多新型监控技术。德国莱布尼茨大学研究团队提出了一种新型综合宽带光谱和群延迟色散在线复合监测技术，在原位监测光谱和厚度的同时，可监测镀膜过程中膜层内部的群延迟和群延迟色散，进而提升了超快激光薄膜制备精度。
激光损伤阈值是超快激光薄膜的核心指标之一，薄膜在超快激光下的耐受能力直接影响了激光系统的稳定运转。超快激光与薄膜元件相互作用中发生的非线性光学效应和永久性损伤是超快激光薄膜性能退化乃至失效的两个重要过程，因此阐明这两个过程的形成机理对于提高超快激光薄膜抗激光损伤能力是至关重要的。
在非线性光学效应方面，德国慕尼黑大学研究团队详细阐明了超短脉冲作用下超快激光薄膜的非线性吸收和克尔效应过程。上海光机所研究团队结合泵浦探测技术，根据电子在能带中的跃迁和弛豫过程，详细地阐明了色散镜内反射率随时间瞬态变化的原因。
在永久性损伤方面，上海光机所研究团队针对不同超快激光薄膜损伤特性，分别提出了电场调控、等效电场和时域电场（如图3所示）等模型，成功解释了超宽带低色散镜、啁啾镜与超宽带啁啾镜损伤破坏机理，为提升超快激光薄膜损伤性能提供了理论支撑。此外，研究团队也系统研究了色散镜和高色散镜的典型鼓包形貌形成和演化过程。
图3 时域动态电场模型。（a）波长为800 nm 的时域电场分布；（b）多波长下的时域电场分布；（c）布拉格反射镜的多波长时域电场分布；（d）表面1 μm 处的局部电场强度
根据色散调控的不同，超快激光薄膜可分为低色散镜和色散补偿镜，低色散镜是超强超短激光系统中应用最广泛的脉冲传输元件，而色散补偿镜是超快激光系统中不可或缺的色散补偿元件。在低色散镜应用方面，上海光机所研制的大口径高阈值超快激光低色散薄膜，成功支撑了当时国际最高12.9 PW激光输出，并已实现840 mm×570 mm×100 mm口径的超宽带高阈值低色散镜研制。德国Laseroptik公司研制的口径为440 mm×290 mm×75 mm的高阈值低色散反射镜，也成功支撑了欧洲的极光基础设施-核物理10 PW超强激光输出。美国桑迪亚国家实验室制备的760 mm×550 mm×120 mm的大口径宽带高阈值低色散镜也成功支撑了桑迪亚Z-Backlight-er PW激光装置。大口径宽带高阈值超快激光薄膜实物照片如图4所示。在色散补偿镜应用方面，上海光机所研制的超宽带啁啾镜和中红外高色散镜被成功应用于少周期钛宝石激光系统和掺铒光纤啁啾脉冲放大系统中，为阿秒激光和中红外激光发展提供了关键元件。
图4 国内外代表性大口径高阈值低色散超快激光薄膜实物照片。（a）德国Laseroptik公司；（b）美国桑迪亚国家实验室；（c）上海光机所
超快激光技术的发展为超快激光薄膜带来了新的需求和挑战，同时超快激光薄膜的进步也促进了激光技术的发展。目前，我国超强超短激光技术已处在国际领先水平，为进一步巩固我国在超强超短激光及其重大前沿物理研究领域的引领地位，未来几年在超快激光薄膜方面，面对大口径、超宽带、高抗激光损伤能力、色散自由调控等新需求和新挑战，从超快激光薄膜理论设计、精密制备、损伤特性到系统应用的全链路研究将是未来的研究重点。
邵建达，中国科学院上海光学精密机械研究所研究员。长期从事强激光元器件的研究工作。OPTICA Fellow、 SPIE Fellow、《光学学报》副主编、SPIE环太平洋激光损伤会议主席、国际激光破坏会议国际委员会中国委员、中国光学学会理事。某国家重大专项专家组成员、总师助理与光学元器件攻关组组长。作为项目负责人承担国家科技重大专项、原863计划、重点研发国际合作项目、民口配套和国家自然科学基金等项目。在Nature Communications、Light：Science & Applications、Photonics Research 等期刊发表论文300余篇，参与编写专著2部，获授权专利190余项。以第一完成人获得国家技术发明奖二等奖1项、上海市技术发明奖一等奖2项、安徽省科学技术奖一等奖1项与军队科技进步奖二等奖1项。获国务院政府特殊津贴支持，并获得“十一五”国家科技计划执行突出贡献奖、国防科技工业协作配套先进个人、朱李月华优秀导师奖等荣誉。
科学编辑 | 陈宇
编辑 | 贾文斌
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