超快激光由于脉冲持续时间短、峰值功率高、具有极高的时间分辨特性，已成为相关大科学装置建设的重要内容之一。中国科学院物理研究所魏志义研究员团队介绍了怀柔科学城已建设完成的“综合极端条件实验装置”中阿秒激光实验站的建设方案以及研究结果，并简要展望了未来该研究领域的发展与应用。该特邀论文被选为本专题的封底文章。
超快激光以其极高的时间分辨率特性，已成为相关大科学装置建设的重要内容之一。封底展示了怀柔科学城已建设完成的“综合极端条件实验装置”中阿秒激光实验站的主要内容。该实验站基于少周期飞秒脉冲及高次谐波技术，可输出光子能量达100 eV的极紫外（XUV）相干辐射和脉宽仅为86 as的孤立阿秒脉冲，并配备时间分辨的角分辨光电子能谱仪（ARPES）、光电子显微镜（PEEM）、冷靶反冲离子动量谱仪（COLTRIMS）等多种终端设备，可以在原子尺度上开展从飞秒到阿秒时间分辨的物理、化学、生物、材料等体系的超快动力学研究。
1、研究背景
由于阿秒光脉冲具有极窄的脉冲宽度、高的光子能量和很好的相干性，为人们提供了前所未有的可深入到原子内部对其电子动力学行为进行测量的新工具。2023年诺贝尔物理学奖授予了Pierre Agostini、Ferenc Krausz和Anne L’Huillier三位物理学家，以表彰他们为研究物质中电子动力学而产生阿秒光脉冲实验方法的开创性贡献。
正是由于阿秒脉冲光源及其应用的重要意义，多个国家都投入了大量的人力和经费开展相关研究，欧洲很快就成立了阿秒联盟、马克斯普朗克阿秒科学中心等组织。欧盟也早在2006年就开启了极端光学基础设施（ELI）的论证，其中就有选址匈牙利以阿秒脉冲为主线的ELI-ALPS（attosecond light physical science）装置，该装置由不同参数的阿秒束线、高次谐波、太赫兹和离子电子束线组成，建设工作于2010年开始，2019年部分束线建成并面向用户开放。
为了更好地实现阿秒脉冲在多学科中的应用，服务更多的用户，中国科学院物理研究所在国家重大基础科学设施项目的支持下，于2017年9月启动了超快光场物质系统的建设。其中阿秒激光实验站可以为用户提供原子到亚原子空间尺度、阿秒到飞秒时间分辨以及动量、能量分辨的测量手段，以开展时间分辨的物理、化学、生物等超快动力学研究。
2、阿秒激光实验站的建设
阿秒激光实验站包含4条XUV束线和终端设备，4条束线由不同参数的飞秒激光作为驱动光源，其与惰性气体相互作用，产生宽带阿秒激光和窄带高次谐波XUV光源。最终建成了阿秒条纹相机装置、时间分辨ARPES装置、阿秒时间分辨COLTRIMS装置和时间分辨PEEM装置。各条束线所用的飞秒激光参数和终端设备如图1所示。将各束线工程化布局在长50 m、宽20 m的实验大厅里，如图2所示。
图1 阿秒激光实验站构成
图2 阿秒实验站各条束线的工程化布局
阿秒条纹相机束线采用中心波长为850 nm、重复频率为1 kHz、单脉冲能量大于7 mJ、脉冲宽度小于7 fs并且载波包络相位（CEP）锁定的飞秒激光作为驱动光源，其与惰性气体相互作用产生高次谐波，在此基础上，通过调控驱动光场，采用振幅开关方法提取出孤立阿秒脉冲，由阿秒条纹相机测量孤立阿秒脉冲，并将其应用于阿秒时间分辨电子动力学和阿秒时间分辨吸收光谱的测量。
时间分辨ARPES装置采用重复频率为500 kHz、平均功率为280 W的飞秒激光与惰性气体相互作用产生高重频高次谐波，由一个单色仪选取窄带XUV高次谐波光源，并与红外波段飞秒激光组合成泵浦探测系统，共同聚焦到ARPES样品上，产生的光电子由能量分析器进行测量，进而获得时间分辨角分辨光电子能谱，为用户开展凝聚态物理新型量子材料布里渊区电子结构动态行为研究提供实验平台。
阿秒时间分辨COLTRIMS装置采用重复频率为10 kHz、脉冲宽度小于6 fs并且CEP锁定的钛宝石飞秒激光作为驱动光源，其与氖气或氩气相互作用产生高次谐波，提取单级次谐波或者阿秒脉冲序列并注入到COLTRIMS中将气体束电离，实现时间分辨的电子离子符合测量。
时间分辨PEEM装置利用重复频率为100 kHz、CEP锁定少周期飞秒激光作为驱动光源，其与惰性气体相互作用产生高次谐波，通过金属滤片组合提取出单级次谐波，聚焦到PEEM样品上，实现具有时间分辨、空间分辨和能量分辨的测量功能，从而应用于低维材料和等离激元等超快动力学的研究。
经过5年建设，在进行工艺验收时，阿秒激光实验站产生的最短阿秒激光脉冲为86.2 as，孤立阿秒激光脉冲产生与脉冲宽度测量结果如图3所示。
图3 阿秒条纹扫描图的测量与反演结果。(a)实验测量结果；（b）理论反演结果；（c）阿秒激光脉冲波形与脉冲宽度
时间分辨ARPES的时间分辨和能量分辨典型结果如图4所示，通过选择适当的能量区间进行激发-弛豫过程拟合，可以得到系统的时间分辨率为125.75 fs，能量分辨为43 meV。
图4 实验测量的时间分辨率光电子能谱。(a)费米能级上方100~900 meV范围内的光电子能谱；(b)时间分辨拟合结果
3、后续工作展望
虽然阿秒激光实验站在工艺验收时实现了小于100 as的孤立阿秒激光脉冲产生与测量，但其光子能量仅在70~100 eV的范围，要产生脉冲宽度更小的阿秒脉冲，需要将光子能量推向更高的水平。为此，本研究团队拟进一步采用中心波长为2.2 μm、脉冲宽度小于30 fs的中红外少周期飞秒激光作为驱动光源，与惰性气体相互作用，预期可以产生光子能量大于300 eV的水窗波段的高次谐波，脉冲宽度可望到50 as量级，这样的结果无疑将能极大地推进时间分辨的提升和光谱应用范围的扩展。
对于时间分辨ARPES装置，后续计划将能量分析器升级为时间飞行（TOF）型ARPES分析器，从而实现时间分辨小于100 fs、能量分辨小于50 meV的大动量探测，满足日益增长的科研用户的需求。
对于时间分辨PEEM装置，其目标是实现具有高时间分辨率、高能量分辨率以及微米空间分辨能力的高性能多维动量显微测量。由于光电子动量谱仪具有空间模式和能量模式两种工作方式，因此可实现在时间、能量、动量平面和实空间6个维度描绘电子瞬态能带结构及空间分布，进一步实现微米级以下的ARPES测量，为小尺寸低维材料的实验提供直接观测的可能性。
团队简介
超快激光与精密测量物理研究组成立于2005年，研究组自成立以来，在中国科学院物理研究所的支持下，先后承担了基金委、科技部及中国科学院的多项重要项目，在超短脉冲激光的产生、放大、同步、频率扩展及载波包络相位的测量与控制等方面开展了系统深入的工作，发展了多类新型的全固态锁模激光、光纤锁模激光、飞秒参量激光、高精度同步激光、飞秒放大激光及光学频率梳等。成功研制“极光”系列飞秒超强激光装置，获得峰值功率达1.16 PW的高对比度超强飞秒激光输出，创造了同类研究当时的世界纪录；建成先进的阿秒激光产生和测量装置，得到最短脉宽160 as的XUV阿秒激光脉冲，实现了我国阿秒激光脉冲零的突破，并以此为基础，完成综合极端条件实验装置超快动力学表征平台的建设；发展了基于自差频技术的钛宝石光学频率梳，得到综合指标与性能国际先进的结果及器件。迄今有多项成果通过了中国科学院等单位组织的鉴定，部分成果被进一步开发为综合性能与参数先进的超快激光产品，成功提供给国内外多家用户使用。在人才培养方面，研究组迄今培养博士研究生50余人。
编辑 | 杨晨
4、专题亮点 | 强极紫外激光脉冲，探索原子分子内部电子的“舞动奥秘”
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