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学术   2024-10-11 08:30   广东  
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研究概述
氮掺杂碳催化剂上原子级分散的过渡金属位点因其优异的选择性,在电化学CO2还原反应(CO2RR)中具有巨大的潜力。
然而,由于*COOH形成或*CO解吸的标度关系,它们的本征活性受到高能垒的限制。
基于此,2024年10月9日,北京化工大学刘军枫教授/Bingqing Wang、中国科学院上海应用物理研究所王羽在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《P-Block Aluminum Single-Atom Catalyst for Electrocatalytic CO2 Reduction with High Intrinsic Activity》的研究论文。
在这里,研究人员发现了一个具有Al-N4位点的p区铝单原子催化剂(Al–NC)能够解开这一障碍,并通过原位衰减全反射红外光谱和理论模拟验证了其在*COOH形成和*CO解吸方面具有适度的反应动力学障碍。
结果表明,所开发的Al–NC在-0.65 V时具有高达98.76%的CO法拉第效率(FECO),在-0.99 V(vs RHE)表现出3.60 s-1的本征催化转化频率,超过了目前最先进的Ni-NC和Fe-NC。
此外,在液流电池和膜电极组件(MEA)中,当FECO为93.65%时,它能提供309 mA cm-2的局部CO电流密度;当FECO>85%时,它能提供605 mA的电流。
当使用低浓度CO2(30%)作为原料时,该催化剂在MEA中FECO>80%时仍然可以提供240 mA的局部CO电流。
考虑到铝元素的地球丰度和Al-NC催化剂的高本征活性,它是当今过渡金属基单原子催化剂一个有希望的替代品。
图文解读
图1:Al-NC催化剂的形貌和结构表征
图2:Al-NC催化剂在CO2RR中的性能测试
图3:Al-NC催化剂在CO2RR中的反应机理
文献信息
P-Block Aluminum Single-Atom Catalyst for Electrocatalytic CO2 Reduction with High Intrinsic Activity, Journal of the American Chemical Society2024. https://doi.org/10.1021/jacs.4c11326.
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