近日，瑞士保罗谢勒研究所Emiliana Fabbri教授在Energy & Environmental Materials上发表题为“Time-Resolved Oxidation State Changes Are Key to Elucidating the Bifunctionality of Perovskite Catalysts for Oxygen Evolution and Reduction”的研究型论文。
1. 通过研究两种著名的钙钛矿型氧化物Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ（BSCF）和La0.4Sr0.6MnO3-δ（LSM）的OER和ORR来揭示其高活性的可逆和不可逆的变化，表明了通过燃料电池和电解槽交替运行来研究双功能催化剂的重要性，并突出了双功能催化剂的局限性和挑战。
2. LSM的ORR活性在严格循环于阳光下1小时后可以恢复。相反，在OER过程中，BSCF的氧化是不可逆的。结果表明：ORR和OER的性能要求是不同的，OER的氧化潜能对ORR的活性是有害的。这些发现为未来双功能催化剂的设计提供了指导。
近日，瑞士 保罗·谢勒研究所Emiliana Fabbri教授在Energy & Environmental Materials上发表了题“Time-Resolved Oxidation State Changes Are Key to Elucidating the Bifunctionality of Perovskite Catalysts for Oxygen Evolution and Reduction的研究论文。在文中，作者通过研究两种著名钙钛矿催化剂Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ（BSCF）和La0.4Sr0.6MnO3-δ（LSM）的Co、Mn和Fe氧化态的连续动态演化。利用操作x射线吸收光谱（XAS）监测了Co、锰、铁的氧化态和催化剂局部结构的变化。在高时间分辨率下，通过在OER和ORR区域之间进行循环伏安法，阐明了活性b位点金属的连续和动态变化。在循环过程中，BSCF中的Co位点在OER过程中通过形成氢氧化物表层而经历不可逆的氧化，而LSM中的Mn位点主要维持可逆还原。这些行为是催化剂高活性的关键，并揭示了对活性OER和ORR催化剂的要求是不同的。对于这两种材料，高氧化电位和要求的电位循环导致ORR性能恶化；然而，OER相对不受影响。虽然BSCF的变化是不可逆的，但通过阳光照射样品1小时，LSM初始ORR的恢复。这些结果揭示了一个令人兴奋的机会，利用阳光来定制催化剂的氧还原活性。最后，根据本研究的结果，为今后设计稳定、可逆的钙钛矿双功能催化剂提供了指导。
图1. 当LSM和BSCF在ORR和OER之间反复循环时，Mn和Co氧化态发生的循环变化，以及相关表征。
图2. BSCF和LSM在OER和ORR之间交替发生的结构和氧化态变化
Casey E. Beall , Emiliana Fabbri*, Adam H. Clark, Vivian Meier, Nur Sena Yuzbasi, Benjamin H. Sjølin , Ivano E. Castelli*, Dino Aegerter , Thomas Graule, and Thomas J. Schmidt, Time-Resolved Oxidation State Changes Are Key to Elucidating the Bifunctionality of Perovskite Catalysts for Oxygen Evolution and Reduction. Energy Environ. Mater. 2024. DOI: 10.1002/eem2.12737
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/eem2.12737
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