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武汉理工大学木士春,新发Nature子刊!
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2024-10-02 08:31
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研究概述
目前,有望通过提供高度可用的活性位点和介导催化活性/稳定性,同时激活金属和晶格氧位点以构建兼容的多机制催化,以促进析氧反应(OER),但是仍然存在重大挑战。
基于此,2024年9月27日,武汉理工大学
木士春
教授在国际顶级期刊
Nature Communications
发表题为《Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation》的研究论文。
在此,作者通过在OER过程中完全重构NiMoO
4
·xH
2
O@Fe,S,合成了Fe和S双重调制的NiFe羟基氧化物(R-NiFeOOH@SO
4
),实现了兼容的吸附质演化机制和晶格氧氧化机制,同时优化了金属/氧位点,并通过原位光谱/质谱和化学探针进行了证实。
进一步的理论分析表明,Fe在吸附质演化机制下促进OER动力学,而S在晶格氧氧化机制下激发晶格氧活性,表现为O 2
p
能带中心上移、d-d库仑作用增强、金属-氧键减弱和中间吸附自由能优化。
得益于兼容的多机制,R-NiFeOOH@SO
4
只需要251±5/291±1mV的过电位,就能在碱性介质中驱动100/500 mA cm
-2
的电流密度,稳定时间超过300 h。
这项工作有助于理解OER机制,从而更好地设计高性能OER催化剂。
图文解读
图1:
R-NiFeOOH@SO
4
制备示意图和形貌表征
图2:催化剂的电催化OER性能
图3:密度泛函理论(DFT)计算分析
文献信息
Luo, X., Zhao, H., Tan, X.
et al.
Fe-S dually modulated adsorbate evolution and lattice oxygen compatible mechanism for water oxidation.
Nat. Commun.
15
, 8293 (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-52682-y.
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