三单位联合Angew.: 金属/氢氧化物界面级联CO2和NO3−共还原，促进尿素电合成

学术 2024-10-04 08:30 福建

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电化学CO₂和NO₃⁻共还原是一种绿色且可持续的尿素生产策略。然而，尿素电合成仍然面临着与低产率和低法拉第效率的相关挑战。这主要是因为反应途径复杂，包括16个电子转移，以及CO₂和NO₃⁻难以共活化以生成用于C-N偶联的*CO和*NH₂。此外，CO₂RR比NO₃RR更难触发，导致还原动力学不匹配。*C-N和*NH₂的空间分布对C-N耦合效率有显著影响。如果*CO和*NH₂分离广泛，它们需要克服高能垒来进行迁移和实现C-N耦合。因此，通过在催化剂界面上整合CO₂RR和NO₃RR活性位点，且双位点的位置足够近，可以有效地促进后续的C-N耦合过程。

近日，悉尼科技大学汪国秀、伍伦贡大学王娜娜和杭州师范大学高鹏等选择具有CO₂RR活性的Ag和NO₃RR活性的掺杂Cu的层状α-Ni(OH)₂来构建金属/氢氧化物界面(Ag-CuNi(OH)₂)，其能够级联CO₂RR和NO₃RR有效生产尿素。

实验结果表明，Ag-CuNi(OH)₂催化剂在−0.5 V下的尿素生产速率为25.6 mmol g_cat.^–1 h^–1，法拉第效率为46.1%；在所有应用电位中，NH₃、H₂和CO的法拉第效率均始终低于10%，表明其有效抑制了NO₃RR和CO₂RR半反应和竞争性HER反应。此外，Ag-CuNi(OH)₂在30个重复循环(60小时)中表现出显著的稳定性，且稳定性实验后没有发生Ag的氧化和Cu²⁺的还原。

原位光谱表征和理论计算表明，强耦合的金属/氢氧化物异质结构界面整合了NO₃RR和CO₂RR位点，其中在Ag表面有利于打破界面水的H-OH键，产生更多的活性氢原子，从而促进*CO的形成；CuNi(OH)₂超薄纳米片加速了*NH₂的形成动力学，并且促进了相邻的*CO和*NH₂的偶联，使得高选择性尿素生成。

总的来说，该项工作通过在界面上设计C-N偶联的双位点实现了尿素的有效合成，这为设计和开发高效的CO₂和NO₃⁻共还原催化剂提供了参考范例。

A strongly coupled metal/hydroxide heterostructure cascades carbon dioxide and nitrate reduction reactions toward efficient urea electrosynthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202410105

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