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三单位联合Angew.: 金属/氢氧化物界面级联CO2和NO3−共还原,促进尿素电合成
学术
2024-10-04 08:30
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电化学CO
2
和NO
3
−
共还原是一种绿色且可持续的尿素生产策略。然而,尿素电合成仍然面临着与低产率和低法拉第效率的相关挑战。这主要是因为反应途径复杂,包括16个电子转移,以及CO
2
和NO
3
−
难以共活化以生成用于C-N偶联的*CO和*NH
2
。此外,CO
2
RR比NO
3
RR更难触发,导致还原动力学不匹配。*C-N和*NH
2
的空间分布对C-N耦合效率有显著影响。如果*CO和*NH
2
分离广泛,它们需要克服高能垒来进行迁移和实现C-N耦合。因此,通过在催化剂界面上整合CO
2
RR和NO
3
RR活性位点,且双位点的位置足够近,可以有效地促进后续的C-N耦合过程。
近日,
悉尼科技大学汪国秀
、
伍伦贡大学王娜娜
和
杭州师范大学高鹏
等选择具有CO
2
RR活性的Ag和NO
3
RR活性的掺杂Cu的层状α-Ni(OH)
2
来构建金属/氢氧化物界面(Ag-CuNi(OH)
2
),其能够级联CO
2
RR和NO
3
RR有效生产尿素。
实验结果表明,Ag-CuNi(OH)
2
催化剂在−0.5 V下的尿素生产速率为25.6 mmol g
cat.
–1
h
–1
,法拉第效率为46.1%;在所有应用电位中,NH
3
、H
2
和CO的法拉第效率均始终低于10%,表明其有效抑制了NO
3
RR和CO
2
RR半反应和竞争性HER反应。此外,Ag-CuNi(OH)
2
在30个重复循环(60小时)中表现出显著的稳定性,且稳定性实验后没有发生Ag的氧化和Cu
2+
的还原。
原位光谱表征和理论计算表明,强耦合的金属/氢氧化物异质结构界面整合了NO
3
RR和CO
2
RR位点,其中在Ag表面有利于打破界面水的H-OH键,产生更多的活性氢原子,从而促进*CO的形成;CuNi(OH)
2
超薄纳米片加速了*NH
2
的形成动力学,并且促进了相邻的*CO和*NH
2
的偶联,使得高选择性尿素生成。
总的来说,该项工作通过在界面上设计C-N偶联的双位点实现了尿素的有效合成,这为设计和开发高效的CO
2
和NO
3
−
共还原催化剂提供了参考范例。
A strongly coupled metal/hydroxide heterostructure cascades carbon dioxide and nitrate reduction reactions toward efficient urea electrosynthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202410105
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