由于存在多个可还原键和低催化活性,调节氧化物-金属复合催化剂的界面电子结构,以通过特定的C-O键断裂,将生物质或塑料废物选择性转化为高附加值化学品仍然具有挑战性。
基于此,2024年9月30日,中国科学院大学李福伟教授、中国科学院兰州化学物理研究所黄志威研究员在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C–O bond hydrogenolysis of biomass and polyether》的研究论文。
作者发现,与常规金属/氧化物负载的催化剂相比,4CeOx/Ni的反相催化剂可以有效地将各种木质纤维素衍生物和聚醚转化为相应的含羟基的高附加值化学品,并且活性增强了(速率增加高达36.5倍)。
原位实验和理论计算表明,富电子界面Ce和Ni物种分别负责C-O键的选择性吸附和Hδ-物种的有效生成,它们协同促进C-O键的断裂和随后的加氢。
本工作增进了对反相催化剂上界面电子相互作用的基本理解,并为有效转化C-O键提供了一种有前景的催化剂设计策略。
图1:催化性能对比
图2:结构分析
图3:氢物质在催化剂表面的吸附和活化
Zhao, Z., Gao, G., Xi, Y.et al. Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C-O bond hydrogenolysis of biomass and polyether. Nat. Commun. 15, 8444 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52704-9.