郑大易莎莎 & 郑大/北化吕超团队: 优异性能单原子铼催化剂新突破

学术   2024-10-13 10:30   北京  

研究背景

碳衬底上的氮配位 3d 过渡金属(TM3d)原子催化剂(M-N-C,M = Fe、Co、Ni 等)因其优异的内在活性、成本效益和最大原子利用率而备受关注。然而,它们容易受到芬顿反应的影响产生 •OH 和 HO2• 自由基,并进一步攻击碳载体,加速金属位点的脱离。
通过调节 TM3d-Nx 的局部几何和电子结构(如掺杂异相原子、引入缺陷位)、在 TM3d-N4 位点周围锚定自由基清除剂(如 CeO2 纳米颗粒)等,可有效提高 TM3d-N-C 催化剂的稳定性。然而,几何和电子结构多样性使得这些系统复杂化,增加了理解其稳定性提高潜在原因的难度。
因此,构建具有优异内在稳定性的 M-N-C 催化剂并阐明金属构型与 ORR 活性之间的关系至关重要。

文章简介

近日,郑州大学易莎莎副教授和郑州大学/北京化工大学吕超教授带领研究团队通过金属-有机框架空间限域策略开发了原子分散的 Re 单原子催化剂(Re-SAC,Re-N4 配位),表现出优异的 ORR 活性和稳定性。
该催化剂的 Re-N4 结构固有的耐芬顿特性和 Re 外层电子的稳定性,有效地阻止了从 H2O2 反应生成 •OH 和 HO2• 自由基,从而有效抑制了 Re 的浸出和芬顿反应性。通过 Re-N4 配位优化了 ORR 反应中间体在 Re 位点的吸附能,加速了 4 电子转移过程动力学,为催化剂的高活性提供了理论支撑。
本研究为设计性能优异的 Re 基电催化材料提供了有价值的参考。该成果以“Inherent Anti-Fenton Property of Single-Atom Rhenium for Ultra-Durable Oxygen Reduction Reaction”(《Re-N4 位点的电催化氧还原活性和稳定性》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Energy & Environmental Science 上。

论文信息

  • Inherent Anti-Fenton Property of Single-Atom Rhenium for Ultra-Durable Oxygen Reduction Reaction

    Xin-Zheng Yue, Yun-Ce Liu, Bang-An Lu, Xin Du, Wen Lei, Zhong-Yi Liu, Sha-Sha Yi*易莎莎,郑州大学)and Chao Lu*吕超,郑州大学/北京化工大学)

    Energy Environ. Sci.,2024
    https://doi.org/
    10.1039/D4EE02375G

作者简介

岳新政 副教授
郑州大学

本文第一作者,郑州大学化学学院副教授、硕导,郑州大学青年拔尖人才。主要从事无机纳米光/电催化材料的设计与催化机理相关研究工作。以第一/通讯作者发表SCI论文30余篇,包括Energy Environ. Sci.、Nano Energy、Appl. Catal. B: Environ.、Adv. Sci. 等,授权国家发明专利 8 项。







易莎莎 副教授
郑州大学

本文共同通讯作者,郑州大学材料科学与工程学院副教授、博导。荣获中原青年拔尖人才和河南省高层次人才称号。主要从事纳米功能材料的结构调控及其光(电)催化性能研究。以第一/通讯作者在 Energy Environ. Sci.(2 篇)、Adv. Funct. Mater.(3 篇)、Appl. Catal. B(8 篇)、Adv. Sci. 等国际期刊发表学术论文 32 篇。






吕超 教授

北京化工大学/郑州大学

本文共同通讯作者,北京化工大学/郑州大学教授、博士生导师,教育部“长江学者奖励计划”特聘教授,英国皇家化学会会士。现任 Analytical MethodsIndustrial Chemistry & Materials、《Journal of Analysis and Testing》等期刊副主编,Trends in Analytical ChemistryChinese Chemical Letters 等期刊编委。主要研究方向包括复合材料早期老化荧光检测及其寿命预测、材料结构光谱表征新方法、及纳米材料化学发光分析方法。主持国家基金委应急重大项目、重点项目、面上项目及国家重点研发计划等项目 10 余项,以通讯作者在 Angewandte Chemie International Edition,Nature Communications,Science Advances,Analytical Chemistry 等期刊发表论文 300 余篇,获批中国发明专利 15 项,专利技术转化 2 项。获批中国石油和化学工业联合会团体标准 1 项和企业标准 3 项。获得 2015 年高等学校自然科学奖二等奖、2020 年中国分析测试协会科学技术奖一等奖等奖项。

期刊介绍

A journal linking all aspects of the chemical, physical and biotechnological sciences relating to energy conversion and storage, alternative fuel technologies and environmental science

rsc.li/ees

Energy Environ. Sci.

2-年影响因子*32.4
5-年影响因子*34.5
JCR 分区*Q1 化学-多学科
Q1 能源&燃料  
Q1 工程-化工
Q1 环境科学
CiteScore 分50.5
中位一审周期36 


Energy & Environmental Science 致力于发表非常重要、非常高质量的权威性研究工作,以应对能源供应和环境保护方面的全球性重大挑战。鉴于能源转换和存储、替代燃料技术和环境科学相关问题与挑战的复杂性,本刊的发文范围广泛,但都必须与能源环境问题有所关联,并且应能引起广大读者的广泛关注。所发表论文的主题既包括具有重大影响的基础研究,也涵盖了横跨(生物)化学、(生物/地球)物理科学和化学工程学的跨学科研究和分析工作。

Chair
  • Jenny Nelson
    🇬🇧 伦敦帝国理工学院

Editorial board members
  • Xinhe Bao (包信和)
    🇨🇳 中科院大连化物所

  • Christoph Brabec
    🇩🇪 埃尔兰根-纽伦堡大学

  • William Chueh
    🇺🇸 斯坦福大学

  • Kazunari Domen
    🇯🇵 东京大学

  • Linda Nazar
    🇨🇦 滑铁卢大学

  • Jan Rossmeisl
    🇩🇰 哥本哈根大学

  • Jennifer Wilcox
    🇺🇸 宾夕法尼亚大学

  • Karen Wilson
    🇦🇺 格里菲斯大学

* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)

CiteScore 2023 by Elsevier

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