东北大学骆文彬，ACS Nano！

学术 2024-10-17 10:27 广东

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氨(NH₃)是化肥和化学品工业生产的大宗商品，也是一种潜在的无碳氢能载体。目前NH₃的生产主要依靠在极端条件下(350-450 °C，100-200 bar)的碳密集型Haber–Bosch (HB)工艺。作为传统HB工艺的替代品之一，环境条件下电催化氮(N₂)还原制取NH₃(NRR)具有良好的前景，近年来受到越来越多的关注。

然而，除了N₂的非极性和惰性外，N₂在水中的溶解度差和负电位下的竞争析氢反应(HER)导致NH₃产率和法拉第效率(FE)不理想。因此，有必要开发具有足够活性和选择性的高效电催化剂以激活惰性N₂进行六电子转化(N₂+6H⁺/e⁻=2NH₃)。

对于涉及多步质子偶合电子转移反应过程的NRR过程，反应中间体在固定催化中心上的吸附行为遵循线性标度关系。这意味着不同反应中间体在催化剂表面相同活性中心上的吸附能有很强的相关性。因此，独立调整这些中间体的吸附强度有助于加速多电子NRR动力学。

基于此，东北大学骆文彬课题组通过溶剂热反应和NH₃气氛下退火，制备了一种负载在含氮石墨烯上的间隙氮掺杂PdFe₃/FeN纳米合金(PdFe₃/FeN@NG)。理论计算表明，N掺杂剂作为一种电子海绵，可以根据需要实现电子储存和捐赠，这不仅可以作为一种电子受体来构建强的Lewis酸性Fe中心以加速N₂捕获，而且作为电子供体促进Fe位点上NH₃解吸，从而有利于打破标度关系，加速NRR反应的进行。

因此，PdFe₃/FeN@NG催化剂表现出优异的NRR性能，在−0.2 V时的NH₃生产速率高达29.94 μg h^-1 mg_cat^-1，法拉第效率为38.43%。与此同时，缺电子的Fe位点有助于形成FeOOH，这加速了阳极氧化反应动力学(100 mA cm^-2电流密度下的过电位为308 mV)。因此，组装的双电极N₂电解系统在1.7 V下NH₃生产速率为10.51 μg h^-1 mg_cat^-1，法拉第效率为11.52%。

此外，该N₂电解槽具有优良的稳定性，经过30小时连续电解后电流密度降低可以忽略不计。总的来说，该项研究通过杂原子工程显著增强了多步质子偶合电子转移反应动力学，为电催化剂的设计提供了一个新的视角。

Electron sponge effect by dynamic-regulated electron self-flow toward coupled electrochemical ammonia synthesis. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c11702

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