金属负载电催化剂的氢溢出机制可以显著提高HER活性，但是合理设计具有氢溢出机制的二元异质结构电催化剂仍然是一个挑战。
基于此，2024年10月7日，新疆大学张丽教授、许贯诚教授、巩兵兵博士在国际期刊Advanced Functional Materials发表题为《Hydrogen Spillover Mechanism of Superaerophobic NiSe2-Ni5P4 Electrocatalyst to Promote Hydrogen Evolution in Saline Water》的研究论文。
在这里，通过采用简单的基底自衍生策略，作者合成了具有超疏气结构的NiSe2-Ni5P4异质结构电催化剂。
实验表征和理论计算揭示了NiSe2-Ni5P4多相电催化剂的氢溢出机制。NiSe2和Ni5P4分别协同促进H2O的吸附/解离和H*的吸附。较小的ΔΦ有效降低了界面处的电子密度，减弱了界面处的质子吸附，并促进了H*从NiSe2向Ni5P4的迁移。
NiSe2-Ni5P4在碱性电解液中表现出优异的HER活性，仅需要65、270 mV的电位即可以分别实现10、500 mA cm-2的电流密度，并且稳定性长达200 h。
此外，NiSe2-Ni5P4超疏气结构的设计可以减少杂质离子在电极表面的沉积，避免Cl−对电极的腐蚀，使得NiSe2-Ni5P4在苦咸水中比商用Pt/C表现出更好的HER活性和稳定性。
该研究加深了对二元异质结构电催化剂氢溢出机制的认识，并拓宽了在复杂水质中制氢的应用。
图1：HER性能
图2：NiSe2-Ni5P4的计算DOS图
图3：在碱性模拟盐水中的性能
Hydrogen Spillover Mechanism of Superaerophobic NiSe2-Ni5P4 Electrocatalyst to Promote Hydrogen Evolution in Saline Water, Advanced Functional Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adfm.202412685.
