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中国石油大学(华东)曾景斌/脱永笑/孙洪满,ACS Catal.!
学术
2024-10-16 19:24
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2
电还原过程中CO中间体在高CO
2
通量环境中向后续反应中心的有效迁移,阻碍了后续的C-C耦合过程。相比之下,封闭的模型,如核壳结构,具有良好的稳定性和短的扩散特性,通过其共约束的域空间来调节*CO的生成、扩散和C-C过程。例如,有人成功合成了Ag壳层厚度可调的Cu@Ag核壳催化剂。优化的Ag壳厚度可以提高*CO中间体在界面的结合强度,从而提高催化剂的选择性。
然而,在高通量的CO
2
环境中,由于Ag壳的存在,使得*CO向Cu表面的转移受到了限制。在这方面,由Cu作为壳的反向结构使得核心上生成的大多数*CO分子能够有效地通过Cu
2
O壳层扩散,防止*CO逃逸。此外,这种结构(例如Ag@Cu
2
O核壳结构)导致Cu中心CO浓度升高,从而对反应中间体产生更强的约束催化作用,并提高了C
2+
产物的生成速率。
但是形态调节如何影响级联纳米反应器中反应中间体的生成、扩散和二聚化过程仍然不清楚。此外,共约束域空间中更强的约束催化能否导致更好的CO
2
RR性能尚不确定。
基于此,
中国石油大学(华东)曾景斌
、
脱永笑
和
孙洪满
等开发了一系列可调壳厚度的Ag@Cu
2
O级联纳米反应器,用来揭示了反应中间体的约束催化与电化学C-C耦合性能之间的调节机理。
实验结果表明,对于不同壳厚度的Ag@Cu
2
O催化剂,观察到C
2+
产物的法拉第效率具有明显的火山型曲线。
特别是,
最佳的Ag@Cu
2
O-40在−1.6 V
RHE
下的C
2+
产物法拉第效率(FE)高达78.5%,而且FE(C
2+
/C
1
)值达到6.08,显著优于Ag@Cu
2
O-0、Ag@Cu
2
O-20和Ag@Cu
2
O-55。
此外,在长期CO
2
RR过程中,Ag@Cu
2
O-40在−1.6 V
RHE
下可以持续保持稳定的总电流密度≈20 mA cm
-2
长达10小时。
原位光谱表征和理论计算表明,在Ag@Cu
2
O级联纳米反应器上发生的CO
2
RR途径涉及CO
2
通过多孔Cu
2
O壳体扩散到Ag核心进行吸附和还原为*CO;随后,*CO被解吸、扩散并再吸附到Cu
2
O壳体上发生C-C耦合以形成C
2+
产物而不是直接生成C
1
。
有限元分析(FEM)模拟进一步显示,对于具有更厚外壳的Ag@Cu
2
O-55,因为CO
2
向Ag的扩散受到厚Cu
2
O层的过度限制,导致CO浓度较低;相比之下,Ag@Cu
2
O-20具有较薄的壳层,由于扩散路径较短导致CO解吸并排放出去;中等壳层厚度(Ag@Cu
2
O-40)不仅调节了CO
2
的中等扩散,而且扩展了从Ag核中解吸出来的CO的扩散路径,从而使纳米反应器中CO的浓度达到最大值,促进C
2+
产物形成。
Confinement catalysis of reaction intermediates in Ag@Cu
2
O cascade nanoreactors toward boosted electrochemical C–C coupling. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c04115
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