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中科大/过程所Nano Lett.: In(OH)3表面引入原子缺陷，促进CO2和NO3−共还原合成尿素

学术   2024-10-03 08:31   福建  
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利用CO2和工业废水中的NO3−作为碳氮源电合成尿素，不但可以减少碳排放，而且可以促进废物的循环利用。
迄今为止，许多类型的材料，包括Cu基、Fe基、Mo基、Zn基和In基催化剂已被开发用于通过CO2和NO3−共电还原合成尿素。在这些材料中，In基催化剂具有良好的尿素电合成性能。当*CO2被吸附在In(OH)3的表面上时，In(OH)3的表面半导体性质由n型转变为p型。这种转变有助于阻止竞争性HER发生，提高尿素的选择性。
在此基础上，理论计算表明，氧空位诱导局域电子重构加速了速率控制步骤的质子化，并且表面缺陷也可以使原子水平的空间结构多样化，创造新的活性位点，以优化关键中间体的吸附行为。然而，缺陷工程对电催化剂空间效应的内在机理研究仍然是一个悬而未决的问题。
近日，中国科学技术大学耿志刚、孔祥栋和中国科学院过程工程研究所王珂等通过用等离子体处理In(OH)3以在表面引入氧空位(Vo-In(OH)3)，极大地改善了尿素电合成催化性能。
实验结果表明，Vo-In(OH)3催化剂在−0.6 VRHE下的尿素法拉第效率为80.1%，在−0.8 VRHE时的尿素部分电流密度为18.8 mA cm-2，优于文献报道的大多数电催化剂。
此外，Vo-In(OH)3在−0.6 VRHE下连续运行48小时期间，尿素的部分电流密度和法拉第效率仅发生轻微波动，显示出优异的反应稳定性。
原位光谱表征和理论计算表明，来源于氧空位产生的不饱和In位点通过从双齿吸附转变为四齿吸附(*CO2NO2中四个O与四个In位点结合)，优化了*CO2NO2的吸附构型，从而在热力学上导致了自发的In(OH)3上的C-N偶联反应。同时，*CO2NH2中的一个O原子填充了氧空位，通过拉长*CO2NH2中的C-O键，大大降低了*CO2NH2质子化的势垒，促进高选择性尿素合成。
总的来说，该项研究揭示了缺陷工程对电催化剂空间效应的内在机理，为合理设计用于CO2和NO3−共电还原成尿素的高效催化剂提供了指导。
Atomic defects engineering boosts urea synthesis toward carbon dioxide and nitrate coelectroreduction. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c03451
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