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学术   2024-10-09 08:30   广东  
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研究概述

研究发现,金属颗粒的催化活性源于非金属态的出现,但导电金属颗粒作为电子库,应该更有利于反应物之间的电子传递,从而具有更高的活性。

基于此,2024年10月4日,复旦大学陈雅欣青年研究员和唐幸福教授、上海交通大学刘晰副教授、同济大学韦广丰副教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Electronic communications between active sites on individual metallic nanoparticles in catalysis》的研究论文。

在此,作者提出金属铑(Rh)颗粒催化剂在一氧化碳(CO)的低温氧化中具有很高的活性,而氧化铝上的非金属Ru团簇或单原子则保持催化惰性。

实验和理论结果证明,反应中单个金属颗粒的顶点原子活性位点之间存在电子通信。电子通讯通过耦合发生在不同活性位点的两个类电化学半反应,显著降低表观活化能,使得金属颗粒催化剂的周转频率比非金属团簇或单原子高至少四个数量级

研究人员在其他金属颗粒催化剂也发现了类似的结果,意味着多相催化中活性位点之间电子通信的重要性。

图文解读

图1:反应中的吸附二氧化碳分子的激活和反应机理

图2:在单个金属粒子上普遍存在的电子通信现象

图3:金属态在异相催化中的作用

文献信息

Xu, D., Jin, Y., He, B.et al. Electronic communications between active sites on individual metallic nanoparticles in catalysis. Nat. Commun. 15, 8614 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-52997-w.

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