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山西师范大学&复旦大学,AFM:Ni掺杂MoS2,高效催化NO3−还原为NH3
学术
2024-10-13 10:30
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2
在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中是一种很有前途的电催化剂,其催化活性主要来源于S中心。掺杂,涉及将杂原子引入宿主晶格而不改变原始结构,已经成为调整MoS
2
电子结构以增强其活性的有效方法。
近年来,MoS
2
被用作电催化NO
3
−
生成NH
3
的有效催化剂。
但是,受到精确控制MoS
2
晶格中的掺杂水平的策略限制,2D层状材料中过渡金属掺杂影响NO
3
−
RR性能的潜在机制尚不清楚。因此,研究二维层状材料中过渡金属掺杂对NO
3
−
RR的掺杂效应以及降低反应的过电位势在必行。
近日,
山西师范大学许小红和
复旦大学刘洋
等将Ni掺杂MoS
2
(Ni-MoS
2
)纳米片作为模型催化剂,并对其催化NO
3
−
RR行为进行了研究。
实验结果表明,通过改变Ni的掺杂程度能够改变MoS
2
的NO
3
−
RR性能。最优的5% Ni-MoS
2
催化剂在−0.3 V
RHE
下的NH
3
法拉第效率达到92.3%,生产速率达到0.55 mmol h
−1
cm
−2
。
此外,该催化剂在−0.3/−0.7 V
RHE
下进行10个循环试验后,NH
3
法拉第效率基本不变,且稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化,显示出优异的反应稳定性。
一系列光谱表征和理论计算表明,在催化剂表面添加Ni掺杂剂可以降低*H物种的形成能垒,为反应提供足够的*H物种,加速了反应动力学;同时,Ni掺杂剂通过强化*N中间体的吸附促进了*NO脱氧形成*N,提高了NO
3
−
RR的电催化效率。
此外,利用5% Ni-MoS
2
作为阴极组装的Zn-NO
3
−
电池能够提供10.8 mW cm
-2
的峰值功率密度;当电流密度达到14 mA cm
-2
时NH
3
的法拉第效率达到87.5%,在18 mA cm
-2
时NH
3
的产生速率为0.32 mmol h
-1
cm
-2
。
总的来说,该项工作不仅揭示了Ni掺杂调节NO
3
−
RR活性增强的机理,而且为高效NO
3
−
RR二维材料催化剂活性中心的设计和调控提供了新的思路。
Engineering nickel dopants in atomically thin molybdenum disulfide for highly efficient nitrate reduction to ammonia. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202411491
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