山西师范大学&复旦大学，AFM：Ni掺杂MoS2，高效催化NO3−还原为NH3

学术 2024-10-13 10:30 广东

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在过去的加几十年中，二维原子晶体由于其独特的结构和电学性质，在电催化领域引起了广泛的关注。其中，MoS₂在析氢反应(HER)和析氧反应(OER)中是一种很有前途的电催化剂，其催化活性主要来源于S中心。掺杂，涉及将杂原子引入宿主晶格而不改变原始结构，已经成为调整MoS₂电子结构以增强其活性的有效方法。

近年来，MoS₂被用作电催化NO₃⁻生成NH₃的有效催化剂。但是，受到精确控制MoS₂晶格中的掺杂水平的策略限制，2D层状材料中过渡金属掺杂影响NO₃⁻RR性能的潜在机制尚不清楚。因此，研究二维层状材料中过渡金属掺杂对NO₃⁻RR的掺杂效应以及降低反应的过电位势在必行。

近日，山西师范大学许小红和复旦大学刘洋等将Ni掺杂MoS₂ (Ni-MoS₂)纳米片作为模型催化剂，并对其催化NO₃⁻RR行为进行了研究。

实验结果表明，通过改变Ni的掺杂程度能够改变MoS₂的NO₃⁻RR性能。最优的5% Ni-MoS₂催化剂在−0.3 V_RHE下的NH₃法拉第效率达到92.3%，生产速率达到0.55 mmol h⁻¹ cm⁻²。

此外，该催化剂在−0.3/−0.7 V_RHE下进行10个循环试验后，NH₃法拉第效率基本不变，且稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化，显示出优异的反应稳定性。

一系列光谱表征和理论计算表明，在催化剂表面添加Ni掺杂剂可以降低*H物种的形成能垒，为反应提供足够的*H物种，加速了反应动力学；同时，Ni掺杂剂通过强化*N中间体的吸附促进了*NO脱氧形成*N，提高了NO₃⁻RR的电催化效率。

此外，利用5% Ni-MoS₂作为阴极组装的Zn-NO₃⁻电池能够提供10.8 mW cm^-2的峰值功率密度；当电流密度达到14 mA cm^-2时NH₃的法拉第效率达到87.5%，在18 mA cm^-2时NH₃的产生速率为0.32 mmol h^-1 cm^-2。

总的来说，该项工作不仅揭示了Ni掺杂调节NO₃⁻RR活性增强的机理，而且为高效NO₃⁻RR二维材料催化剂活性中心的设计和调控提供了新的思路。

Engineering nickel dopants in atomically thin molybdenum disulfide for highly efficient nitrate reduction to ammonia. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202411491

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