美国太平洋西北国家实验室王勇,最新JACS!

学术   2024-10-01 08:31   广东  
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研究概述
开发用于CO氧化的高效Pd单原子催化剂,对于环境保护和基础研究至关重要,但其有限的反应活性和热稳定性限制了其发展。
基于此,2024年9月29日,美国太平洋西北国家实验室王勇教授/Huamin Wang在国际期刊Journal of the American Chemical Society发表题为《Enhancing Activity and Stability of Pd-on-TiO2 Single-Atom Catalyst for Low-Temperature CO Oxidation through in Situ Local Environment Tailoring》的研究论文。
在这里,研究人员报道了一种热稳定的TiO2负载的Pd单原子催化剂,通过H2处理调节Pd原子的局部配位,展现出增强的固有CO氧化活性。
研究人员通过表征揭示,经过H2处理的Pd单原子具有减少的最近邻Pd-O配位,并形成短距离的Pd-Ti配位,即使在高温下也能有效地将Pd稳定为孤立原子。
在CO氧化过程中,Pd-Ti配位部分被O或CO取代。这种独特的Pd局部环境有助于CO吸附,并促进周围氧物种的活性,从而实现优异的催化性能。
值得注意的是,经过H2处理的Pd单原子催化剂在120 °C时的转化频率比经过O2处理的钯单原子催化剂和最有效的Pd/Pt单原子催化剂高出一个数量级。
这些发现为设计用于关键工业和环境应用的高性能单原子催化剂开辟了新道路。
图文解读
图1:原位XAFS表征不同原位预处理后PdSA/TiO2的结构
图2:反应条件下PdSA/TiO2的结构表征
图3:O2和H2处理的PdSA/TiO2的CO氧化反应机理
文献信息
Enhancing Activity and Stability of Pd-on-TiO2 Single-Atom Catalyst for Low-Temperature CO Oxidation through in Situ Local Environment Tailoring, Journal of the American Chemical Society2024. https://doi.org/10.1021/jacs.4c07861.
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