中山大学吴明娒/李馗，发表AFM！

学术 2024-10-03 08:31 福建

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利用光催化技术将太阳能转化为氢气是合成低碳燃料的一条有前途的途径。然而，目前大多数光催化剂的光生电子和空穴的快速复合，导致光催化析氢(PHE)效率低。在PHE反应中，光生电荷的重组发生在皮秒内，比它们在催化剂内的转移(数百皮秒)以及它们参与质子还原和牺牲剂氧化(纳秒至毫秒)快得多。

为了抑制复合反应，实现高效的电荷分离，保证催化反应的快速进行，人们对光催化剂的结构进行了大量的研究。事实上，空穴转移速率比电子转移慢两个数量级，导致电子和空穴在表面催化位点聚集，随后诱发残存光生电荷的表面复合。因此，合理设计综合改性策略以优化电荷分离和空穴转移仍然是开发高效光催化剂体系的一个有吸引力的研究重点。

近日，中山大学吴明娒和李馗等将交替D-A-D有机小分子(三苯胺为供体单元，苯并噻二唑为受体单元)与ZnIn₂S₄(ZIS)纳米片共价结合(ZIS@DAD)，显著提升了光催化性能。实验结果表明，以三乙醇胺(TEOA)作为牺牲剂，ZIS@DAD在可见光辐照下的峰值H₂生产速率达到28.25 mmol g^-1 h^-1，大约是原始ZIS的4.2倍；在420 nm处的AQE高达12.53%，经过4个循环后，ZIS@DAD的XRD衍射峰没有明显的移动，并且形态保持完整，表明ZIS@DAD的化学和形态结构得到保留。

综合光催化实验、材料的表征和理论计算，研究人员提出了ZIS@DAD复合材料的电荷转移机理和增强的PHE性能。首先，DAD分子的共价接枝增强了原始ZIS对可见光的吸收，提高了可见光的利用率；随后，在可见光照射下(λ≥ 420 nm)，更多的光生电子-空穴对被分离并迁移到ZIS表面。由于DAD分子与ZIS表面共价连接，施主单元的供电性能加速了ZIS表面光生空穴的提取和消耗，从而抑制了ZIS表面光生电子-空穴对的重组。

同时，牺牲电子供体TEOA的协同效应进一步加速了光生空穴的消耗和转移。保留的光生电子被用来还原质子，以快速的动力学速率产生H₂。因此，这种ZIS@DAD有机-无机杂化催化剂保证了有效的可见光利用和增强的电子-空穴解离/迁移，从而导致加速的PHE速率。

综上，该项工作证实，合理设计的D-A型有机小分子集成到无机半导体催化剂中也能获得有效的光催化性能。

Donor-acceptor-donor organic small molecules as hole transfer vehicle covalently coupled ZnIn₂S₄ nanosheets for efficient photocatalytic hydrogen evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: /10.1002/adfm.202412644

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