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缓慢的大量电荷转移和贫瘠的催化位点严重阻碍了二氧化碳(CO2)光还原过程。寻求加速电荷动力学,并同步激活还原和氧化位点的策略是一个巨大的挑战。2024 年10 月15日,中国地质大学黄洪伟教授在国际期刊Advanced Materials发表题为《Triggering Asymmetric Layer Displacement Polarization and Redox Dual-Sites Activation by Inside-Out Anion Substitution for Efficient CO2 Photoreduction》的研究论文。该研究提出了层状极性Bi4O5Br2上由内而外的氯(Cl)离子取代策略,以实现层结构依赖的极化效应和氧化还原双位点激活。在本体相中的Cl离子通过使卤素层间距缩小8‰来触发不对称的[Bi4O5]2+层位移极化,将平均光生电荷寿命延长至201.8 ps。同时,表面替代的Cl离子增强了邻近Bi原子给电子能力,激活了内在的Bi还原位点,并增加了H2O分子在附近内在O氧化位点上的吸附(热量增加了0.105 eV),同时作为一个外来的氧化位点自供电子。此外,Cl使p带中心上移更靠近费米能级,有利于反应物的吸附。因此,CO2活化和限速*COOH中间体形成步骤的能垒显著降低。在没有助催化剂和牺牲试剂的情况下,由内向外Cl取代的Bi4O5Br2提供了50.18 μmol g-1 h-1的显著CO2到CO光还原率,是最先进的催化剂之一。这一发现为在分子水平上利用极化提供了见解,并增强了对催化位点活化的理解。Triggering Asymmetric Layer Displacement Polarization and Redox Dual-Sites Activation by Inside-Out Anion Substitution for Efficient CO2 Photoreduction, Advanced Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adma.202413835.🌟 同步辐射,找华算 !三代光源,全球机时,最快一周出结果,保质保量!👉全面开放项目:同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合!🏅 500+博士团队护航,助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表!