中国科学技术大学宋礼/陈双明/曹登丰,JACS!

学术   2024-10-14 17:00   广东  
【高端测试 找华算】专注测试分析服务、自有球差电镜机时、全球同步辐射资源,20000+单位服务案例!
经费预存选华算,高至17%预存增值!
迄今为止,最有前途的HER催化剂是贵金属材料Pt和Pd。然而,它们的稀有性和高成本阻碍了它们的工业应用。Ni基催化剂以其储量高、成本低、性能优异等优点,作为过渡金属HER电催化剂越来越受到人们的重视。Ni基催化剂在碱性介质中由于其不利的Ed,难以实现高效的HER动力学。掺杂杂原子是操纵非贵金属电催化剂d带结构的有效方法。
最近,一些研究已经成功地通过引入杂原子来调节Ni的Ed,从而优化了催化性能。然而,构建一个精细的Ni基结构来有效地操纵Ed以获得有利的H2O解离和中间体的适度吸附-解吸,在合成方法和实验表征方面仍然具有挑战性。
近日,中国科学技术大学宋礼陈双明曹登丰等利用一种简化的气体辅助扩散法制备出I-Ni@C催化剂,其中I原子分散在碳包覆的Ni纳米颗粒表面。
一系列光谱表征和理论计算表明,在Ni@C中引入单个I原子能够有效调制Ni的Ed,使得催化剂表现出最佳反应能垒和电荷密度差分布。一方面,I-Ni@C中Ni位点的适度Ed平衡了关键中间体的吸附/解吸能力;另一方面,单个I原子作为桥梁,增强了Ni与碳壳之间的电子相互作用,形成了一个有利于H2O解离的局域极化电场。因此,速率控制步骤(Volmer step)的能垒显著降低,进而加速反应动力学。
性能测试结果显示,I-Ni@C催化剂具有较强的析氢性能,在1.0 M KOH中,10 mA cm−2电流密度下的过电位低至78 mV,优于大多数文献报道的催化剂。并且,该催化剂在20 mA cm−2连续电解超80小时仅发生轻微活性衰减,稳定性测试后催化剂的形貌和结构未发生明显变化,显示出优异的反应稳定性。
总的来说,该项工作通过实验调制催化剂d带中心,并利用光谱和计算预测碱性HER反应性的变化,为精确定制活性位点d带中心以实现高效HER提供了理论依据。
Manipulating d-band center of nickel by single-iodine-atom strategy for boosted alkaline hydrogen evolution reaction. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c07607
🌟 同步辐射,找华算 三代光源,全球机时,最快一周出结果,保质保量!
👉全面开放项目:同步辐射硬线/软线/高能/液体/原位/SAXS/GIWAXS/PDF/XRD/数据拟合!
🏅 500+博士团队护航,助力20000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表
👉 点击阅读原文加我,立即领取更多优惠💖

催化开天地
催化开天地(Catalysis Opens New World),分享催化基本知识,关注催化前沿研究动态,我们只专注于催化!
 最新文章