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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202411892
金属卤化物钙钛矿表现出异常缓慢的热载流子冷却，这被归因于各种物理机制，但尚未达成共识。在这里，实验和理论相结合，揭示了甲脒 (FA) 和铯 (Cs) 锡三碘化物薄膜中的载流子冷却过程。通过脉冲振动光谱和分子动力学，报道了混合钙钛矿的声子失相时间短得多，这解释了在高激发密度下 FASnI3 的光致发光比 CsSnI3 的蓝移更大。密度泛函理论研究表明，蓝移的最大贡献是由 Sn 基钙钛矿中巨大的动态能带填充效应造成的，这反过来可以解释与 Pb 基钙钛矿的冷却差异。在首次实验观察几年后，本文提供了对这些材料冷却机制的更深入了解。进一步提供了热载流子材料的设计原理，这可能对未来热载流子太阳能电池的实现有用。
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