青岛农大颜世海团队: 废水处理&电化学合成氨新型高效催化剂

文摘   2024-12-04 11:06   英国  

研究简介

氨 (NH₃) 是现代社会重要的化学产品,广泛用于各行业,并被视为碳中和的能量载体。然而,传统 Haber-Bosch 工艺的高能耗和高碳排放推动了绿色替代技术的探索。

电催化氮气还原反应 (NRR) 能减少能耗和碳排放,但受限于析氢反应 (HER) 竞争、氮气溶解度低及强 N≡N 键,产率和效率较低。相比之下,硝酸盐还原反应(NO₃⁻RR)因能耗更低、溶解性好且能转化污染物为氨而受到关注。

然而,其复杂的反应过程和副产物问题对催化剂设计提出了更高要求,开发高效催化材料成为关键。

研究内容

近日,颜世海团队通过实验设计与理论模拟制备了一种高效的 NO₃⁻ 还原催化剂 NiFe2O4。在硝酸盐还原为氨 (NH₃) 过程中,该催化剂展现出显著性能提升(产率:21.45 mg h⁻¹ cm⁻²,FE:97.63%)。

相关研究成果以“FeNi bimetallic oxides derived from MOFs as precursors promote efficient electrochemical synthesis of ammonia”(《以 MOFs 为前驱体衍生的 FeNi 双金属氧化物促进高效电化学合成氨》) 为题发表在国际期刊 Sustainable Energy & Fuels 上,为解决废水处理问题和设计高效的电化学氨合成催化剂提供了一种高效且有吸引力的方法。

该工作创新性地采用金属有机框架 (MOFs) 作为前驱体,通过热处理和比例调控合成了具有尖晶石结构的 NiFe2O4 纳米笼催化剂。研究通过实验验证了不同 Fe-Ni 比例和煅烧温度对催化性能的影响。结果表明,二倍镍与 350 °C 煅烧条件相结合能够显著提升 NH3 产率和法拉第效率。通过密度泛函理论 (DFT) 计算深入探讨了催化剂的作用机制,Fe 负责电荷转移,Ni 促进结构调整,二者协同作用显著提高了催化效率。同时,证明 NiFe2O4(二倍镍)因其最小的带隙 (0.21 eV) 和最佳的自由能变化 (0.85 eV),具有出色的导电性和硝酸盐还原性能。该研究为提升电催化氨合成效率提供了重要指导。


论文信息

  • FeNi bimetallic oxides derived from MOFs as precursors promote efficient electrochemical synthesis of ammonia

    Jiuqing Xiong, Yanli Zhang, Yifan Wang, Haoyu Zhang, Shengwei Huang, Shihai Yan * and Bingping Liu*

    Sustainable Energy Fuels, 2024
    https://doi.org/10.1039/D4SE01074D

作者简介

熊久晴 硕士研究生
青岛农业大学

本文第一作者,青岛农业大学在读研究生(二年级),研究方向为催化剂的研发与理论模拟,目前以第一作者发表 SCI 论文两篇,第二作者发表 SCI 论文三篇。






颜世海 副教授
青岛农业大学

本文通讯作者,青岛农业大学副教授,硕士生导师。主要从事物理化学和结构化学领域的教学。研究方向为酶催化反应机理研究和功能材料的设计与开发。在 JACS,Chem-Eur. J,Chem. Comm. 等发表 SCI 论文 70 余篇。现为 Phys. Chem. Chem. Phys., Comp. Theo. Chem., Spectrosc. Spect. Anal. 等多家国际学术期刊审稿人。

相关期刊

Interdisciplinary research for the development of sustainable energy technologies

rsc.li/sustainable-energy

Sustain. Energy Fuels

2-年影响因子*5.0
5-年影响因子*5.4
JCR 分区*Q2 能源&燃料
Q2 化学-物化
Q2 材料-跨学科
CiteScore 分10.0
中位一审周期31 


Sustainable Energy & Fuels 报道能推动可持续能源技术发展的高质量研究工作,特别强调概念和方法上的创新,所发论文涵盖能源研究及其与化学、物理、生物学、材料科学和工程等的交叉地带,发文范围包括太阳能转换(包括光伏和人工光合作用)、储能(包括电池和超级电容器)、能源催化(包括燃料和化学物质的可持续合成以及分子/生物启发的催化)、燃料电池、氢的生产/储存和输配、碳捕获/储存和利用(包括以二氧化碳为原料生产化学品)、生物能源(包括生物燃料和生物质转化)等各类可持续能源技术和装置。

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    🇨🇳 福州大学

  • Karen Wilson
    🇦🇺 格里菲斯大学

* 2023 Journal Citation Reports (Clarivate, 2024)
 CiteScore 2023 by Elsevier
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