研究背景
随着全球对清洁能源需求的增加，氢能被视为未来能源系统的关键组成部分。然而，传统的电解水制氢过程受限于氧气析出反应 (OER) 的高能耗，导致整体效率较低。
近年来，研究人员探索通过尿素氧化反应 (UOR) 替代 OER，以期实现低能耗、高效率的电解制氢技术。这一方法不仅提高了氢气产量，还实现了对含氮废水的有效处理，为环境保护和可持续发展提供了新途径。
研究内容
近日，福州大学赖跃坤教授、蔡伟龙研究员和黄剑莹教授带领研究团队，采用掺杂稀土元素铈 (Ce) 的方法对镍硫化物 (NiS) 催化剂进行改性，开发了一种高效双功能催化剂，成功展示了其在尿素氧化反应耦合电解水制氢过程中的显著性能提升。该研究揭示了铈掺杂诱导的 NiS 表面结构重构，通过生成活性更高的镍氧羟化物 (NiOOH) 相位，显著增强了催化剂的 UOR 活性和电化学稳定性。
这项工作为低能耗、高效率的电解制氢提供了创新策略，并为含氮废水资源化利用开辟了新的研究路径。此项工作以 “Ce-induced NiS bifunctional catalyst transformation: enhancing urea oxidation coupled with hydrogen electrolysis”(《铈诱导 NiS 双功能催化剂重构：增强尿素氧化耦合电解水制氢》)为题，发表在英国皇家化学会期刊 EES Catalysis 上。
本研究的主要亮点在于，通过铈掺杂不仅改善了 NiS 催化剂的表面结构（图 1）和电子特性，还显著增加了硫空位的密度（图 2），从而加速了质量传递和电荷转移效率。研究发现，相较于纯 NiS，Ce-NiS 催化剂表现出更高的尿素氧化电化学活性（图 3）和法拉第效率（图 4），在模拟尿素废水中实现了超过 91% 的高法拉第效率。作者通过原位拉曼光谱，监测到 Ce 具有诱导 NiS 重构为 NiOOH 物种（图 5），这一物种被视为发生尿素氧化反应的真实催化活性单元。
图 1. Ce-NiS 制备工艺流程图及其形貌结构表征
图 2. Ce-NiS 的 XPS 能谱和 EPR 图谱
图 3. 电化学性能表征
图 4. Ce-NiS 用于 UOR 耦合电解水制氢
图 5. 原位拉曼监测 Ce 诱导 NiS 电化学重构
该工作不仅展示了 Ce 掺杂对 NiS 结构和性能的显著影响，还为尿素氧化与电解水耦合制氢提供了一种低能耗、高效率的解决方案。在稀土掺杂的引导下，NiS 催化剂能够在较低电位下实现高效尿素氧化，从而大幅降低了整体电解水系统的能耗。这一研究成果为未来低成本、高效率氢能生产的工业化应用提供了重要参考，有望推动清洁能源技术的进一步发展。
论文信息
Ce-induced NiS bifunctional catalyst transformation: enhancing urea oxidation coupled with hydrogen electrolysis
Yingzhen Zhang‡, Wei Zhang‡, Jianying Huang*, Weilong Cai*, Yuekun Lai*
EES. Catal., 2024, 2, 1306-1313
https://doi.org/10.1039/D4EY00119B
作者简介
本文第一作者，福州大学-清源创新实验室联合培养博士后，专注于围绕含氮废水能源化制氢机制研究、非贵金属电催化剂设计、电化学传感器等领域开展相关研究，总计在国内外著名期刊上发表 SCI 论文 21 篇。以第一作者身份在 Appl. Catal. B、Nano Energy、Chin. J. Catal.、Chem. Commun. 等国内外著名期刊上发表论文 11 篇。
本文通讯作者，福州大学研究员，博士生导师，长期从事烟气分离与空气净化、功能滤料开发等方面的研究。国家科技创新领军人才，福建省科技创新领军人才。申请专利 120 项，制定行业标准 19 项，获中国专利优秀奖、福建省科技进步一等奖、香港桑麻基金会纺织科技一等奖等。
相关期刊
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