谢奕明&卢灿忠&王江丽等:非金属三维共价有机框架在高效氧还原中的应用

文摘   科学   2024-09-06 09:10   北京  

共价有机框架材料因其结构多样性和可调节的功能而在电催化系统中获得了显著的应用。此外,三维3D共价有机框架(COFs展现出多级孔隙结构,暴露出众多活性位点,这有助于推进氧气还原反应(ORR的进程。然而,3D COFsORR方面的进展受到了限制,这些限制包括有限的拓扑结构、缺乏具有所需反应性和对称性的构建单元,以及确定晶体结构的困难

近日,华侨大学谢奕明教授、中国科学院福建物质结构研究所卢灿忠研究员和王江丽博士等人Science China Materials发表研究论文,利用一种8连接性的构建单元,成功构建了两种等网状的3D COF材料,实现了优异的2电子氧气还原反应性能。

本文要点

1) 这些材料在无需添加任何金属或导电支撑材料,也无需热解过程的情况下,展现出了对2电子氧气还原反应异常高的催化活性。
2) 两种3D COF的电化学活性表面积(ECSAs分别为17.1912.18 mF/cm2,显著高于其他框架材料所报告的数据
Figure 1. Illustration of the schematic design and synthesis of DP-TPB/TPE with scu topology.
Figure 2. SEM images of (a, b) DP-TPB and (c, d) DP-TPE. Mapping images of (e) DP-TPB and (f) DP-TPE.
Figure 3. (a) LSV curves for DP-TPB and DP-TPE in O2-saturated 0.1 M KOH with a rotating rate of 1600 r/min after 95% iR correction. (b) Tafel plots. (c) Normalized i-t curves of DP-TPB and DP-TPE at 1600 r/min. (d) The electron transfer numbers of DP-TPB and DP-TPE in the voltage range 0.2–0.6 V. (e) H2O2 yield of DP-TPB and DP-TPE in the 0.2–0.6 V voltage range. (f) The ECSAs for the DP-TPB and DP-TPE.
Figure 4. The relative energy diagram of 2e pathway of ORR on DP-TPB (orange) and DP-TPE (green).

文章信息




Shanyue Wei, Xiaowei Wu, Shufei Zhu, Zhiyang Wang, Jiangli Wang, Can-Zhong Lu, Yiming XieEfficient oxygen reduction through metal-free 3D covalent organic frameworks: a novel approach. Sci. China Mater. (2024).

https://doi.org/10.1007/s40843-024-3039-8


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