东南大学《Acta Materialia》：含铝高温金属玻璃熔体的动力学行为及机理研究取得新进展

科技 2025-01-21 16:30 河北

金属玻璃(MGs)，以其高强度、高耐腐蚀性和软磁性等独特性能，在材料科学领域备受瞩目。然而，有限的玻璃形成能力一直是制约金属玻璃广泛应用的关键因素。为解决这一难题，研究者们不断探索微合金化策略以改善金属玻璃的宏观性能。关于Al元素作为微合金化元素对金属玻璃性能影响的研究逐渐增多，但关于其对金属玻璃形成熔体动力学行为的影响机制仍缺乏深入理解。

近日，东南大学袁晨晨副教授联合德国宇航中心空间材料物理研究所、中国人民大学、香港城市大学、松山湖材料实验室等单位在金属材料顶级期刊《Acta Materialia》上发表了题为“Sluggish dynamics in Al-containing metallic glass-forming melts”的研究论文。该研究揭示了Al元素添加对Zr-Co基金属玻璃形成熔体动力学行为的深刻影响，为优化金属玻璃的性能提供了新的视角。

论文链接：

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2024.120652

研究团队利用静电悬浮技术，在无容器环境下精确测量了不同Al含量（4%、8%、16%、24%）的ZrCoAl熔体粘度，发现随着Al含量的增加，熔体的粘度逐渐增大。这一现象表明，Al元素的添加有效阻碍了合金熔体的流动，减缓了体系的宏观动力学行为，如图1。此外，研究还发现，伴随着Al元素的加入，Zr_72-xCo₂₈Al_x（4≤x≤24）高温熔体发生了强脆转变，最优玻璃形成能力的成分Zr₅₆Co₂₈Al₁₆表现出最强的动力学行为，如图2。统计已有研究数据发现，与未掺杂Al元素的体系相比，所有含Al体系均表现出较慢的动力学行为。通过从头算分子动力学（AbMD）模拟，研究团队进一步分析了单粒子动力学和微观原子结构，发现Al的添加导致合金熔体中所有组元的自扩散系数降低，即所有组元的微观动力学行为均减缓了。这一现象与熔体粘度的测量结果相吻合，如图3所示。同时，研究观察到Al与过渡金属元素（如Zr和Co）之间的轨道杂化效应，这种杂化效应在原子尺度上改变了熔体的电子结构和短程有序构型，使得快原子Co与合金元素Al的微观扩散动力学出现解耦现象，如图4。为了进一步理解Al元素的添加对熔体动力学行为的影响机制，研究团队还对合金熔体的原子结构和键合特征进行了分析。研究表明Al元素的添加导致Al-Al和Al-TM（过渡金属）元素之间形成类共价方向性键，这些类共价键的存在增强了熔体的结构稳定性，从而减缓了熔体的动力学过程。研究团队还探讨了合金熔体动力学与玻璃形成能力之间的关系。在Al含量为16%时，合金熔体表现出最佳的玻璃形成能力。然而，粘度和自扩散系数在整个铝含量范围内均单调增加，没有表现出与玻璃形成能力相对应的极大值。这表明，虽然铝添加导致的熔体动力学减缓有助于玻璃形成，但玻璃形成能力的优化并非仅由熔体动力学决定。

此项研究不仅揭示了Al微量合金化导致金属玻璃形成熔体的宏观、微观动力学行为迟缓的物理机制，还为理解和调控金属玻璃的性能提供了新的理论支撑和实验依据。未来，研究者们将继续探索更多合金化策略，以期在金属玻璃领域取得更多突破性进展。

该工作得到国家自然科学基金（Grant No. 52071078）、江苏省先进金属材料重点实验室（Grant No. BM2007204）、东南大学“至善”学者计划（Grant No.2242021R41158）等项目的支持。

图1. Zr_72-xCo₂₈Al_x（4≤x≤24）合金熔液粘度随温度的变化曲线。虚线是Vogel-Fulcher-Tammann(VFT)方程自由拟合曲线。实线为假设高温极限粘度η(——)₀为1.7 mPa⋅s的VFT方程拟合。插图显示了粘度与1000/T的关系图。插图中的实线对应于阿伦尼乌斯拟合曲线。

图2. (a) 左图：Zr_72-xCo₂₈Al_x（4≤x≤24）及其他含Al体系、Zr₅₀Cu₅₀和SiO₂、OTP熔体粘度与T_g/T约化温度关系图。(b)右图：包括低温区的扩展图。

图3. (a) Zr_72-xCo₂₈Al_x (4≤x≤24)熔体1300 K的堆积密度。(b, c)1725 K (b)和1300 K (c)温度下各组元 (Zr、Co、Al)的自扩散系数。(d)AbMD模拟的自扩散系数与实验测量的粘度随Al含量变化曲线。

图4. (a) 上图：Zr_72-xCo₂₈Al_x(4≤x≤24)金属玻璃的²⁷Al Knight位移与Al含量关系图。(b) 下图：不同元素的子扩散系数比值（D_Zr/D_Al、D_Co/D_Al和D_Co/D_Zr）与Al含量关系图。

信息来源：材料科学与工程

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