近日，华东理工大学物理学院梁珊珊副教授等在学术期刊Small（IF=13.0）上，以“Cation-recognition” Effect of 2D Nanochannels in Graphene Oxide Membranes Intercalated with Ionic Liquid for High Desalination Performance”为题发表了最新研究成果。该研究首次提出引入离子液体（IL）插层还原氧化石墨烯（rGO）膜实现了具有“阳离子识别”的二维通道。此方法制备出的二维膜IL-rGO膜展现出优异海水脱盐性能和高稳定性，为设计出先进的二维纳米通道提供了一种新的思路。
具有受限空间的生物离子纳米通道对于化学物质的分离和独特行为调控至关重要，这促使研究人员对人造纳米通道进行研究。人造纳米通道为构建化学传感，气体分离、能源、和环境应用的宏观结构提供了新的机遇。如何提升GO膜的脱盐性能和结构稳定性，尤其是在压力驱动过滤条件下的表现，仍然是一个亟待解决的关键研究问题。
受生物离子通道结构和特性的启发，该论文利用离子液体掺杂还原氧化石墨烯二维纳米通道中构建了高渗透性和选择性氧化石墨烯框架纳滤膜。论文中选择含有咪唑基团和芳香环的1-辛基-3-甲基咪唑鎓六氟磷酸盐作为插层剂来构建二维离子捕获纳米通道。离子型咪唑基团由于“离子-π相互作用”(Nature 2017, 550, 380；Desalination 2023, 568, 117019)，优化了二维离子传输通道的物理封闭性，模仿了生物选择性过滤器的封闭结构。它还创造了一种类似于结合位点的化学环境，排斥离子通过IL-rGO膜，同时允许水分子轻松通过，实现高水通量（图1）。
图 1. IL-rGO膜中二维纳米通道的“阳离子识别”概念示意图。在rGO纳米通道内，咪唑基团排斥Na+以及K+，吸引水分子。这些选择性相互作用确保Na+离子被有效截留，而水分子则以超高流量通过。
实验结果表明，IL-rGO膜是具有高效的海水淡化性能，实现了~32.9 L m-2h-1 bar-1的超高水通量和 ~81.4%的Na2SO4截留率，优于其他文献中报道的最先进的纳滤膜（图2）。此外，即使经过长时间过滤并暴露于酸性和碱性溶液中，这种膜也很稳定，数月后也没有损坏或分解。此外，通过光谱实验表征和DFT计算阐明了石墨烯膜的识别效应，揭示了rGO纳米通道内的咪唑基团对阳离子的排斥效应和对水分子的吸引效应，即“离子识别性能”，从而导致水的选择性快速传输。这项工作突出了基于受限纳米通道内“阳离子识别”效应的合理设计与开发石墨烯基膜的潜力。此外，该方法不仅适用于海水淡化，还可扩展至包括渗透能量收集、资源提取和生物传感等在内的其他二维膜应用领域。综上所述，IL-rGO膜优异的海水淡化性能和出色的稳定性凸显了其在可持续海水淡化和废水处理方面的潜力，为开发先进分离二维膜以提供清洁水资源提供了前景广阔的工业应用。
图 2. 主要性能图 （a）水通量和截留率的提高；（b）对比其他膜（含二维膜）；（c） 稳定性；（d）主要纳滤性能。
华东理工大学物理学院梁珊珊副教授是该论文第一通讯作者，安徽理工大学刘泉博士为共同通讯作者。华东理工大学物理学院2022级博士研究生杨如杰是第一作者。论文的共同合作者还有华东理工大学资环学院林钰青特聘研究员，中国石油大学（北京）克拉玛依校区吴述金教授等。
本研究得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、新疆维吾尔自治区自然科学基金、中国石油大学-北京克拉玛依研究基金和华东理工大学中央高校基本科研业务费的资助支持，并得到上海光源BL06B线站的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1002/smll.202406550
信息来源：华理物院
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