美国麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero团队首次制备并研究了魔角螺旋三层石墨烯，尽管该系统具有二维的空间反演对称性，团队却在电输运测量中观测到了反常霍尔效应，表明其具有拓扑能带。进一步研究表明，原子尺度的弛豫对该系统在“超莫尔纹”尺度的结构有着重要影响，其稳定构型为规则排列的二维空间反演破缺的莫尔周期畴，畴内的电子结构计算确认了拓扑平带的存在。该发现建立了魔角螺旋三层石墨烯这一研究拓扑，强关联和超莫尔结构的新平台。
北京时间2025年1月7日，上述研究成果以“Topological bands and correlated states in helical trilayer graphene”为题在线发表于Nature Physics。论文共同一作为研究生夏立乔，Sergio de la Barrera博士（现为多伦多大学物理系助理教授），和Aviram Uri博士。
强关联和拓扑能带的碰撞一直是当代凝聚态物理研究的前沿主题。自2018年在魔角双层石墨烯中观测到超导和关联绝缘体相以来，二维莫尔材料 – 这一强关联和拓扑往往共存其中的系统 – 一直因其高度的制备自由度和原位可控性，备受科研人员的青睐。所谓莫尔材料，是指将同种二维材料以一个转角堆叠起来，或者将晶格常数接近的不同二维材料以晶向基本对齐的方式堆叠起来的系统，其因晶格不匹配自然产生的莫尔纹而得名。在过去几年中，几乎所有的相关研究都聚焦于单莫尔纹体系，其低能电子结构可以很好地被莫尔布里渊区中的莫尔能带描述。而在多莫尔体系中，由于莫尔周期性的缺失，上述能带描述不再适用，这给理论研究提出挑战，同时也为发现新奇强关联和拓扑物态提供了机遇。
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螺旋三层石墨烯
图1 螺旋三层石墨烯示意图和器件结构
螺旋三层石墨烯便是一个全新的多莫尔体系：它由三层单层石墨烯转角堆叠而成，其中第二层和第三层均较上一层向同一方向旋转相同的角度θ。1，2层石墨烯和2，3层石墨烯间由于转角均会形成莫尔纹（空间尺度大约为10nm）。不难看出，两个莫尔纹虽然有相同的莫尔晶格长度，但相互之间也存在θ的转角。因此在莫尔尺度上系统不具有平移对称性；在更大尺度上，两个莫尔纹之间也形成莫尔纹，这种莫尔纹的莫尔纹也被称为“超莫尔纹”（空间尺度大约为250nm，接近样品尺寸）。值得一提的是，该系统具有二维空间反演对称性。
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魔角螺旋三层石墨烯中的强关联现象
图2 a，零磁场，300mK下魔角螺旋三层石墨烯电阻随载流子浓度和垂直电场的变化；b，同温度下魔角螺旋三层石墨烯的霍尔密度
来自麻省理工学院的团队揭示了，当螺旋三层石墨烯的转角θ接近1.8°时，其展现出丰富的强关联电子相，因此1.8°也被称为该系统的魔角。该团队首次制备了魔角螺旋三层石墨烯并进行了低温电输运研究。在空穴掺杂时，系统没有展现出电子关联的特征，然而在电子掺杂时，当载流子浓度为每莫尔晶格电子数v=1,2,3,7/2时，电阻出现峰值，证明了强关联导致的自旋/谷简并破缺态的存在。
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反常霍尔效应
图3 a-d，零电场下在不同温度下测得的v=3.1（a，b）和v=1（c，d）处的霍尔电阻（a，c）和电阻（b，d）随磁场变化的曲线，磁滞现象表明了反常霍尔效应；e-f，当垂直电场为0.41V/nm时v=0.68（e）和v=1（f）处的霍尔电阻随磁场变化的曲线；g，在±60mT反对称化后的霍尔电阻随载流子浓度和垂直电场的变化，热区反映了反常霍尔效应的分布
令研究者们颇感意外的是，在v=2/3,1,3附近，魔角螺旋三层石墨烯展现了反常霍尔效应。在v=3，测得的居里温度甚至高达10.5K – 迄今为止纯碳材料中有报道的磁性出现的最高温度。由于碳原子本身极弱的自旋轨道耦合，反常霍尔效应的发现意味着该系统具有陈带 – 具有非零陈数的拓扑能带，而强关联导致时间反演对称性自发破缺，产生轨道磁性。这一发现给理解该系统提出挑战，特别是两大核心问题似乎与一般的物理认知不符：一是该系统在莫尔尺度上不具有平移对称性，能带概念不适用，该如何考虑其电子结构；二是当结合该系统的二维空间反演对称性和时间反演对称性时，能带Berry曲率应处处为零，陈带如何产生。
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晶格弛豫与莫尔周期畴
图4 a，考虑晶格弛豫后螺旋三层石墨烯的结构，1，2层和2，3层石墨烯形成的莫尔纹中的AA堆叠点分别由紫色和红色点表示，背景色为某特定谷中莫尔平带总陈数和平带带隙的乘积；b，莫尔周期畴内电子能带结构；c-d，相邻莫尔周期畴的放大结构图，二维空间反演对称性在畴内均破缺，而相邻畴互为二维空间反演对易体
回答上述问题的关键在于考虑晶格弛豫对螺旋三层石墨烯的影响。早期研究发现，当转角大于1°时，晶格弛豫对石墨烯莫尔纹的影响并不显著，然而计算表明，原子尺度小的位移在超莫尔纹的大尺度上的累积效应有重要作用。在考虑了晶格弛豫后，螺旋三层石墨烯的稳定构型由密排的三角形畴组成，每个畴具有莫尔平移对称性，并且畴内二维空间反演对称性是破缺的。事实上，相邻畴互为二维空间反演对易体，因而系统仍有全局的二维空间反演对称性。这为拓扑能带的出现提供了可能。的确，畴内的能带计算表明，魔角螺旋三层石墨烯具有孤立的拓扑平带，对确定的谷自由度，其陈数为±(1,-2)。而在畴壁和畴节点处，系统具有二维空间反演对称性，因此在低能不存在能隙和陈带。该畴结构的存在，使多畴的输运器件不会表现量子反常霍尔效应，而反常霍尔效应可以因两种畴的自然不平衡而出现。
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总结与展望
该研究首次揭示了魔角螺旋三层石墨烯中丰富的强关联和拓扑物相，而晶格弛豫为理解该系统提供了自洽且优雅的图像。基于此的理论计算结果与实验观测的关联绝缘体态，反常霍尔效应，垂直电场调控的拓扑相变等现象有着惊人的一致性。不仅如此，相关的理论工作表明魔角螺旋三层石墨烯是实现分数反常量子霍尔效应的理想体系，这与实验中在分数掺杂v=2/3,7/2同样观察到的反常量子霍尔效应吻合，然而进一步的确认需要其他实验技术特别是扫描探针技术的应用。近期，有理论工作提出了基于魔角螺旋三层石墨烯的新奇物态，如分数陈马赛克；扫描单电子晶体管测量也证实了螺旋三层石墨烯中的畴结构，研究者们相信揭示螺旋三层石墨烯以及其他多莫尔体系中强关联和拓扑现象奥秘的大门才刚刚打开。
相关论文信息：
https://doi.org/10.1038/s41567-024-02731-6
信息来源：计算材料学
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