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新加坡国立大学 石墨烯纳米带 | Nature

科技   2025-01-17 18:53   河北  



π电子在之字形边缘石墨烯纳米带（ZGNRs）中的拓扑设计，可获得丰富的磁量子现象和奇异量子相。对称的ZGNRs通常表现为反铁磁耦合自旋有序边缘态。
消除ZGNRs中的交叉边磁耦合，不仅可以实现一类铁磁量子自旋链，使探索量子自旋物理和一维极限下多个量子位的纠缠成为可能，而且还建立了一个长期追求的碳基铁磁输运通道，这对基于GNR的量子电子学的最终扩展至关重要。
在此，来自日本京都大学的Hiroshi Sakaguchi&美国加州大学伯克利分校的Steven G. Louie&新加坡国立大学的卢炯等研究者报告了设计和制造具有两种不同边缘结构的Janus GNRs（JGNRs）形式的铁磁GNRs的一般方法。相关论文以题为“Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge”于2025年01月08日发表在Nature上。

第一作者：Shaotang Song, Yu Teng, Weichen Tang, Zhen Xu

“Janus”一词被用来描述在两个相对侧面或表面表现出不同特性的材料。在二维材料领域，通过打破上下层的对称性来构建非对称的Janus材料，为调控材料特性和功能性提供了诱人的途径，如增强的谷自旋分裂、面外压电性和二次谐波生成等性能。
将Janus材料的维度从二维缩小到一维系统（具有两种不同边缘结构或拓扑，从而表现出不同特性），特别是具有非对称锯齿边缘的Janus锯齿边缘石墨烯纳米带（JGNRs），为实现一维铁磁量子自旋链和多量子比特的组装创造了可能性。
这还使得在一维极限下实现铁磁传输通道成为可能，该通道能够在无需施加面内电场、应变或化学功能化的情况下，携带完全自旋极化的电流，而这些条件是传统锯齿边缘石墨烯纳米带（ZGNRs）所必需的。
尽管已有理论尝试通过在ZGNRs的一侧附加三角形片段来打破其锯齿结构对称性，但所得的铁磁态更趋于离域化，并延伸至三角形片段中。
此外，此类GNRs的实验实现仍然难以攻克，因为要设计这种GNRs的前体，需要同时打破其结构和自旋对称性。这一任务比制备对称的ZGNRs更具挑战性，而后者本身因其高反应性以及前体的设计和合成困难而臭名昭著。
截至目前，仅有两种基于U形前体设计的对称ZGNRs被报道。此外，所得ZGNRs的宽度被限制为具有六条碳锯齿链的结构，即6-ZGNR。
在此，研究者报告了设计和制造具有两种不同边缘结构的Janus GNRs （JGNRs）形式的铁磁GNRs的一般方法。
在Lieb定理和拓扑分类理论的指导下，研究者设计了两个JGNRs，将苯基序的拓扑缺陷阵列不对称地引入到一个之字形边缘，同时保持相反的之字形边缘不变。
这打破了结构对称性，并在每个单元胞内产生亚晶格不平衡，引发自旋对称破缺。设计了三个z形前驱体，用于制造一个ZGNR母体和两个JGNRs母体，具有缺陷阵列的最佳晶格间距，以完全淬灭“缺陷”边缘的磁边缘状态。
通过扫描探针显微镜和光谱学以及第一性原理密度泛函理论的表征证实了JGNRs的成功制备，其铁磁基态定位在原始之字形边缘。

图1 JGNRs的设计原理。

图2 JGNRs的表面合成及结构表征。

图3 5-ZGNR的制备与表征。

图4 JGNRs的电子结构。
参考文献
Song, S., Teng, Y., Tang, W. et al. Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge. Nature(2025). https://doi.org/10.1038/s41586-024-08296-x
原文链接：http://www.nature.g.sjuku.top/articles/s41586-024-08296-x


信息来源：搬砖到凌晨、今日新材料




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