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原文链接：10.1021/acsami.4c10923
人们一直在研究如何展示高效的有机发光二极管 (OLED)，在寻找新材料的过程中，人们采用了热激活延迟荧光 (TADF) 发射器。制备供体-受体 (D-A) π 共轭物是开发 TADF 发射器的有用指南。近年来，TADF 发射器在 OLED 中取得了长足的进步，最大外部量子效率 (EQEmax) 也很高；然而，它们的量子效率大幅下降，导致效率下降。
为了获得效率下降较少的高效 OLED 发射器，我们设计了一种黄酮胺衍生物，其中扭曲的富电子二苯并氮杂卓在供体-受体键处具有有限的旋转。黄酮胺在 441-597 nm 范围内表现出溶剂极性依赖性荧光，寿命低于 10 ns。在 MeTHF 中，77 K 时观察到 557 nm 处的三重态，其衰减寿命为 0.75 秒，余辉约 6 秒。在粉末中，它在环境条件下表现出双重发射，即荧光（490 和 6 ns）和磷光（530 nm 和 192 μs）。在粉末样品中发现 Xan-Azepine 的单重态和三重态能级之间的能量差为 0.18 eV。其在 4,4'-双（Ncarbazolyl）-1,1'-联苯 (CBP) 中的混合物表现出延迟荧光，在 300 K 时寿命为 118 μs，而在 150 K 时缩短至 84 μs。这些观察结果表明 Xan-Azepine 在其 CBP 混合物中具有 TADF 性质。成功制备出开启电压为 2.8 V、EQEmax 为 12% 的 Xan-Azepine OLED 器件，在掺杂 CBP 的 Xan-Azepine (5 wt %) 薄膜中，在电流密度为 70 mA/cm2 时可获得 5980 Cd/m2 的最大发光强度，器件效率滚降较小 (2.75%)。相关研究成果发表于《ACS Appl. Mater. Interfaces》上。
图文解析
图 1. (a) Xan-Azepine 的优化结构。 (b) XanAzepine 的前线轨道 HOMO、HOMO − 1、LUMO + 1 和 LUMO。
方案 1. 利用 B−H 胺化反应合成 Xan-Azepine。
图 2. (a) Me-THF 中的吸收、(b) 发射和 (c) 瞬时和门控发射；(d) 不同溶剂中的激发态衰减曲线；(e) Xan-Azepine 在 Me-THF 中的冷冻玻璃中在 77 K 下的动力学扫描。(f) 在 UV 开启和关闭以及不同时间间隔下在冷冻 Me-THF 中的照片显示 Xan-Azepine 中的余辉。
图 3. (a) 粉末 Xan-Azepine 的瞬时发射和门控发射的比较以及 (b) 在 540 nm 处的衰减。
图4. (a)不同Xan-Azepine/CBP混合物的发射，(b)Xan-Azepine/CBP混合物的瞬时和门控发射比较，(c)不同温度下Xan-Azepine/CBP混合物的激发态衰减瞬态，(d)5 wt％Xan-Azepine/CBP混合物的温度图，(e)用中性密度滤光片衰减的400nm激发下薄膜中Xan-Azepine的发射，(f)TTA诱导的延迟荧光的归一化发射强度与归一化激发强度（插入双对数图）图。
图 5. (a) 器件结构和能带排列图，(b) 掺杂和未掺杂器件的 EL 光谱（插图显示发光器件的图片），(c) 具有不同 Xan-Azepine 掺杂的器件的电流密度 (J) 与偏置电压 (V)（J 以对数刻度绘制），以及 (d) 所有器件的亮度 (L) 与电压（L 以对数刻度绘制）。
图 6. 对于掺杂和未掺杂的器件：(a) EQE（单位：%）与亮度（L），(b) 功率效率与电流密度（J），以及 (c) 电流效率与电流密度（J）。
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