同济大学刘国锋、新加坡南洋理工大学赵彦利Nat Commun配位超分子聚合物的路径导向可回收手性反转

文摘   2024-11-07 19:20   福建  


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原文链接:10.1038/s41467-024-53928-5


阐明具有路径复杂性的超分子组装体的动态手性反转背后的基本机制仍然具有挑战性。

近日,同济大学刘国锋、新加坡南洋理工大学赵彦利建立了基于吡啶共轭胆固醇 (PVPCC) 和金属离子 (Ag+ 或 Al3+) 的金属配位驱动组装系统,以展示路径导向、可回收的手性反转和组装多态性。在 Ag(I)/PVPCC 系统中,竞争途径导致 Ag-Complex 形成动力学控制的超分子聚合物 (Ag-SP I) 或热力学有利的 Ag-SP II,并伴有可逆的手性反转。相反,Al(III)/PVPCC 系统显示溶剂辅助的连续途径:Al-Complex 最初形成含乙醇的 Al-SP II,随后在热处理后转化为具有相反手性性能的无乙醇 Al-SP I。此外,当 Ag(I)/PVPCC 与硫代黄素 T 共组装时,固态下稳定的手性反转可以实现潜在的动态圆偏振发光加密。这些发现为超分子材料中手性功能的动态调节提供了指导,可用于信息处理、数据加密和手性自旋电子学。相关研究成果发表于《Nature Communications》上


图文解析


图 1 | 由竞争和连续途径调控的 MOSP 的动态超分子手性反转。


图2 | Ag(I)/PVPCC 组装体的动态超分子手性反转和形态转变。


图3 | 竞争途径调控的Ag复合物组装体手性反转。


图 4 | 溶剂介导的铝复合物组装与连续途径调节手性反转。


图 5 | Ag(I)/PVPCC 和 Al(III)/PVPCC 组装的倒置 CPL。


图6 | ThT与Ag(I)/PVPCC共组装系统中的动态信息加密。


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