A
G
Highligths
•溶蚀的空间变化在孔隙尺度上持续存在，表明方解石溶蚀的多尺度性质。
•孔径分布显示了与较小孔隙相比，空间溶解在较大孔隙中占主导地位。
•在方解石溶解过程中，反应表面积线性减小，并且线性地取决于总孔隙率的增加。•反应速率的时间演变显示出遵循幂律的下降趋势。
Applied Geochemistry
摘要
我们利用活柱实验的延时高分辨率X射线CT成像和流出物pH和TDS的实时数据记录，研究了方解石溶解过程的时空演变。我们评估了三种pH溶液（7、5和4）对溶解过程的敏感性。结果表明，溶蚀的空间变化与孔隙度和孔隙大小的空间变化有关，表现为溶蚀模式的空间异质性。与较小的孔隙相比，溶解在较大的孔隙中占主导地位。这种不均匀的空间溶解的程度超过了整体溶解。然而，总孔隙率随着溶出实验的进行而线性增加，斜率取决于注入溶液的pH值。溶解过程中表面积呈线性减小，表面积的减小也与总孔隙率的增加呈线性关系。pH依赖性反应速率的时间演变显示出幂律行为的下降趋势。通过方解石体积的变化来评估达到稳定反应速率的时间似乎明显晚于示踪剂到达其渐近线的时间。这两个不同时间的反应速率可能相差一个数量级。我们强调使用矿物体积变化中的稳态方法来确定多孔介质中的代表性反应速率，其重要性是由于源自孔隙尺度的流体动力和反应传递过程的耦合而产生的。
Applied Geochemistry
图文导读
图 2.说明方解石颗粒和孔隙的图像处理、数字分割和 3D 再现。（a） 二维原始灰度图像切片，（b） 显示孔隙和方解石介质独特峰的图像强度直方图，（c） 通过分离独特峰（b）分割方解石和孔隙空间，（d） 用于计算方解石体积和反应表面积的方解石颗粒的 3D 表面再现，以及 （e） 相互连接孔隙的孔隙网络模型（例如， 在c）中，用于计算孔径分布。
图 8.溶解的异质性由空间孔隙度的最大变化来描述△ɸz，这是ɸz在实验的初始阶段和最后阶段之间，使用 （a） pH 7、（b） pH 5 和 （c） pH 4 溶液进行。
图 9.注入 （a） pH 7、（b） pH 5 和 （c） pH 4 溶液后方解石溶解导致孔径分布的时间演变。
图 11.在注入 pH 7、pH 5 和 pH 4 溶液期间，反应表面积随总孔隙率的线性演变。
图 12.pH依赖性方解石溶出反应速率r呈幂律演化。
Applied Geochemistry
总结和结论
Applied Geochemistry
Kuldeep Singh, A.T.M. Shahidul Huqe Muzemder, Dave Edey, Matthew Colbert, Jessica Maisano, Babak Shafei,Time-lapse 3D Micro-tomography of Calcite Column Experiments to Study pH-Dependent Dynamic Dissolution Processes,Applied Geochemistry,Volume 167,2024,
https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2024.105980
Applied Geochemistry
Applied Geochemistry创刊于1986年，由Elsevier出版，是国际地球化学协会（IAGC）的会刊。总编辑部位于复旦环境系。
传承品牌，搭建舞台，汇聚人才，拥抱未来。
Applied Geochemistry
