清华大学最新Nature论文:唐军旺团队实现甲烷向乙醇的高效转化

学术   2025-01-23 15:19   浙江  

编辑丨王多鱼
排版丨水成文
题图为唐军旺教授

甲烷是天然气和页岩气的主要成分,也是化学合成的重要碳源。在温和条件下将甲烷直接部分氧化为液态的含氧化合物是一条颇具吸引力的途径,但甲烷分子的惰性使得同时实现高转化率和对单一目标产物的高选择性颇具挑战性。当试图合成需要碳-碳偶联(C-C coupling)的更有价值的产品时,这种困难会被进一步放大。

尽管选择性部分甲烷氧化工艺通常生成 C1 含氧化合物,但近期有报告指出,光催化甲烷转化成 C2 含氧化合物乙醇,虽然转化率较低,但好在选择性较高。

2025 年 1 月 20 日,清华大学唐军旺、中国科学技术大学黄伟新、香港大学郭正晓等人在国际顶尖学术期刊 Nature 上发表了题为:Methane oxidation to ethanol by a molecular junction photocatalyst 的研究论文。

该研究开发了一种新型分子结光催化剂,能够将甲烷高效氧化为乙醇。


在这项最新研究中,研究团队展示了一种分子内结点光催化剂——CTF-1,其交替的苯环和三嗪基团能够以高选择性和显著提高的转化率,甲烷偶联并氧化为乙醇这种异质结结构不仅能够实现电荷生成后的高效且持久分离,而且还能使水分子(H2O)和氧分子(O2分别优先吸附在三嗪单元和苯单元上。这种双位点特性将碳-碳偶联形成乙烷中间体的过程与生成羟基自由基(•OH)的位点分离开来,从而避免了过度氧化。

当负载(Pt)以进一步提升性能时,这种分子异质结光催化剂在填充流化床反应器中生成乙醇,其转化率提高,从而获得了 9.4% 的表观量子效率(AQE)

研究团队表示,预计进一步发展“分子内连接”方法将能提供高效且具有选择性的催化剂,用于碳-碳偶联反应,尤其是(但不仅限于)将甲烷转化为 C2+ 化学品。

论文链接

https://www.nature.com/articles/s41586-025-08630-x
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