顶刊，能控制可拓展！Science发表加州理工学院最新电化学科研进展！

文摘 2024-08-28 09:30 上海

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论文拟解决的关键挑战：

二碘化钐(SmI₂)是一种独特的单电子还原剂，广泛应用于各种合成环境中。然而，由于存在强Sm^Ⅲ-O键断裂的挑战，通用的催化周转方法仍然难以实现。过去的工作主要集中在使用高反应性亲氧试剂来实现催化剂的周转。然而，这些方法导致了催化剂形态复杂，从本质上限制了合成范围。

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图文简介：

针对上述挑战，加州理工学院的Jonas C. Peters教授和Sarah E. Reisman教授等人在Science发表论文，该团队利用一种温和的、选择性的质子分解作用策略，实现了钐催化的酮和丙烯酸酯的分子间还原交叉偶联。该方法的模块化允许基于溶剂、pK_a (式中: K_a为酸解离常数)和钐配位球对选择性进行合理控制，并为催化和电催化镧系化学的未来发展提供了基础。

作者通过对阳离子Brønsted酸和卤素供体进行巧妙配对，从Sm^Ⅲ中快速、可逆地进行烷氧配体的质子分解。在SmI₃/SmI₂氧化还原电对中，Zn⁰作为相对温和的还原性当量源，利用这一转化实现了Sm催化的酮和丙烯酸酯的还原交叉偶联。

Sm(OTf)₃作为一种稳定的、可商业化的Sm前驱体，其反应可以在克级规模下进行，其浓度比使用化学计量的SmI₂时高10倍。

作者将优化后的条件转化为真正的电催化系统，与之前的系统不同，曾经的系统中电化学驱动的Sm^Ⅲ/Ⅱ周转很难牢固地建立。最后，作者提供了控制烷氧基质子分解作用步骤的因素的热化学分析，为催化和电催化Sm化学的未来发展奠定基础。

作者主要关注基于配合配体的催化剂设计，特别是在不对称Sm催化方面的发展。虽然配体环境会影响Sm^Ⅲ/Ⅱ的还原电位，但酸的pK_a可以进行合理的优化，以支持所需的Sm催化偶联而非竞争HER。向[Sm^Ⅲ-OR]的连续质子和电子转移对于再生[Sm^Ⅱ-O(R)H]也有益，这些[Sm^Ⅱ-O(R)H]可以作为有效的净氢原子供体。

作者认为，本文描述的直接Sm-O质子分解策略有望实现多种催化转化，并能够扩展到将其他稀土元素作为催化剂。

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